Arumugam Manthiram最新EES: 揭示可充电电池中硫属元素原位取代多硫化物的影响

硫化合物的化学性质是包括锂硫 (Li-S) 电池在内的几种有前途的下一代可充电电池化学物质的核心。在锂硫电池中，多硫化物中间体的形成和穿梭通常被认为是实现其实际可行性的主要障碍。

在此，美国德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人比较了硫属元素（硒和碲）在多硫化物链中的取代，并证明了它们对Li-S电池化学的有益影响。

研究表明，硒取代的多硫化物由于优先生成自由基中间体而有效催化硫/Li₂S转换反应，从而提高了正极利用率，碲取代的多硫化物通过在锂表面形成具有低Li⁺离子扩散势垒的钝化界面层来提高锂循环效率。

图1. 贫电解液无负极软包锂硫电池的电化学性能

这种基于多硫化物“分子工程”并利用内在多硫化物穿梭效应的非常规策略得到了验证，将贫电解液无负极软包锂硫电池的循环寿命提高了10倍。

此外，无负极配置最大限度地提高了能量密度，减轻了处理薄锂箔的挑战，并消除了电池组装时的自放电。硒和碲化学差异之间产生的见解可广泛用于金属硫属元素电池以及硫属元素化物固体电解质的研究。

图2. XPS及飞行时间二次离子质谱 (ToF-SIMS) 测试结果

Implications of in-situ chalcogen substitutions in polysulfides for rechargeable batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE01113H

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