陆盈盈/张磊/马福元EnSM：复合固体电解质界面使阻燃磷酸酯基电解液实现可逆锂电沉积

定制具有高安全性和良好锂可逆性的不可燃磷酸酯基电解液是实用锂金属电池的迫切需求。然而，磷酸酯与活性锂表面的相容性较差，解决这一挑战的关键是构建可持续的固体电解质界面。

浙江大学陆盈盈、大连理工大学张磊、浙能技术研究院马福元等人以二氟（草酸）硼酸锂（LiDFOB）为主盐，在磷酸酯（TEP）/醚（DME/HFE）混合电解液中，设计了一种双层结晶/聚合物固体电解质界面（SEI），以实现与锂的高兼容性。

图1 电解液表征

锂溶剂化鞘中的配位DME将在锂金属表面还原，在早期循环阶段形成RO-Li残留物。LiDFOB的分解产物将与Li金属表面的原始残留物进一步反应，形成均匀的结晶/聚合物双层SEI：外层Li₂O晶体层（~6 nm）和内部非晶聚合物层（~7 nm，主要由C-O、P-O、B-OR和非晶LiF等组成），从而防止活性TEP和锂负极之间的进一步反应。

图2 锂沉积形貌及SEI表征

因此，阻燃电解液表现出6.10 s g^-1的低自熄时间和NCM/Cu配置中令人满意的锂可逆性（98.31%）。此外，负正电极容量比（N/P）为1.92的扣式NCM811/Li全电池可循环140次以上。

同时，容量约为0.2 Ah、低N/P比约为2.22的软包电池在60次循环后也显示出87.9%的良好容量保持率而没有锂耗尽。这种方法为高能量密度、高安全性电化学储能技术开辟了新方向。

图3 电化学性能

Structured Solid Electrolyte Interphase enable Reversible Li Electrodeposition in Flame-Retardant Phosphate-Based Electrolyte. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.015

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陆盈盈/张磊/马福元EnSM：复合固体电解质界面使阻燃磷酸酯基电解液实现可逆锂电沉积

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