Angew：用于稳定锂金属电池的离子液体功能化凝胶聚合物电解质

金属锂由于其低电化学势、高理论能量密度、低密度而被认为是锂离子电池的理想负极材料。然而，仍有一些重大挑战需要解决，例如锂枝晶生长和低界面稳定性，这阻碍了锂金属负极的实际应用。

瑞士弗里堡大学Ali Coskun等人报道了一种含有咪唑离子液体端基和全氟烷基链（F-IL）的凝胶聚合物电解质，通过聚合物主链中的路易斯酸性链段从根本上改变盐在凝胶电解质中的溶解度，从而实现高离子电导率和锂离子转移数。

图1 凝胶聚合物电解质的合成及作用示意图

F-IL部分的存在降低了锂离子对二醇链的结合亲和力，使锂离子能够在凝胶网络内快速转移。这些结构特征使阴离子固定在离子液体链段上以减轻空间电荷效应，同时促进路易斯酸性聚合物中更强的阴离子配位和较弱的阳离子配位。

图2 凝胶聚合物电解质对锂沉积的影响

结果，该凝胶聚合物电解质同时实现了高锂离子电导率（9.16 × 10^-3 S cm^-1 ）和高锂离子迁移数（0.69），以及高达4.55 V的良好电化学稳定性，同时有效抑制了锂枝晶生长。

此外，该凝胶聚合物电解质使Li|Li对称电池在9 mAh cm^-2下稳定循环超过1800小时，并且使锂硫（Li-S）全电池循环250次后仍保持原始容量的86.7%。

图3 Li||Li对称电池及锂硫电池的电化学性能

Ionic Liquid Functionalized Gel Polymer Electrolytes for Stable Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202106237