潘锋/林原Nano Energy：理解浓电解液中锂离子热力学和动力学行为以开发水系锂离子电池

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潘锋/林原Nano Energy：理解浓电解液中锂离子热力学和动力学行为以开发水系锂离子电池
由于高安全性、环境友好性和宽电压窗口，高浓度水系电解液对于未来锂离子电池的部署很有吸引力。理解锂离子在高浓度条件下的行为对于机理研究和商业应用都具有重要意义。
北京大学深圳研究生院潘锋、中科院化学所林原等人通过使用定制的单粒子模型分析循环伏安法和电压曲线，阐明了以LiFePO4为活性电极在不同浓度水系电解液中锂离子的热力学和动力学行为。
潘锋/林原Nano Energy：理解浓电解液中锂离子热力学和动力学行为以开发水系锂离子电池
LFP单粒子(SP)电极被设计用于减少团聚并最大限度地减少活性纳米粒子的粒子间相互作用。在热力学研究中，SP电极在不同电解液浓度下的循环伏安（CV）曲线表明，随着电解液浓度的增加，平衡电位逐渐向更高的电位移动，这归因于聚合物(Li+(H2O)2)n溶液中锂离子活性的增加。
在动力学研究中，高浓度电解液聚合物(Li+(H2O)2)n结构中缓慢的锂离子去溶剂化过程是导致界面反应时低界面速率常数(k0)和高活化能(Ea)的原因。
潘锋/林原Nano Energy：理解浓电解液中锂离子热力学和动力学行为以开发水系锂离子电池
图1 不同浓度LiTFSI和LiNO3电解液对LFP的影响
此外，在不同温度和扫描速率下也观察到这种在高浓度下缓慢的锂离子界面动力学，较低的温度和较高的扫描速率导致更缓慢的过程。
电解液中阴离子的类型是另一个重要因素，因为较小的阴离子尺寸更有利于界面反应。对高浓度电解液中锂离子行为（热力学和动力学）的基本理解有助于为特定电池应用选择合适的电解液和工作条件。
潘锋/林原Nano Energy：理解浓电解液中锂离子热力学和动力学行为以开发水系锂离子电池
图3 不同温度和扫速对k0和Ea的影响
Understanding Li-ion thermodynamic and kinetic behaviors in concentrated electrolyte for the development of aqueous Lithium-ion batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106413

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