Angew：采用聚丙烯酰胺稳定高压水系锂离子电池的固体电解质界面

受益于固体电解质界面（SEI）的形成，“盐包水”电解液（WiSE）概念的引入为水系电化学开辟了新的视野。然而，这种SEI仍然面临着多重挑战，包括溶解、机械损伤和不断重整，从而导致差循环稳定性。

意大利米兰理工大学Jie Li等人在WiSE中引入聚丙烯酰胺（PAM）作为有效的电解液添加剂，以稳定负极/电解质界面。

作者采用原位小角中子散射和密度泛函理论计算研究了PAM辅助SEI的演变，结果表明，PAM最大限度地减少了负极/电解质界面处自由水分子的存在，加速了TFSI-阴离子的分解，并使SEI的结构致密化。因此，WiSE的电化学稳定性窗口拓宽至3.1 V（1.8-4.9 V，相对于Li|Li⁺）。

受益于此，在 21 mol kg^-1 LiTFSI电解液中添加5 mol% PAM后，LiMn₂O₄||L-TiO₂全电池表现出增强的循环稳定性，在1 C下循环100次后容量保持率为86%。

这种由聚合物物种提供的界面辅助新机制对未来高压水系锂离子电池的新型电解液和界面化学的设计具有指导意义。

图1 PAM对SEI的影响

图2 电化学性能

Stabilizing the solid-electrolyte interphase with polyacrylamide for high-voltage aqueous lithium-ion batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202107252