陈维/夏川ACS Catalysis: 铜锡硫化物的原位动态构建，实现高性能电化学CO2转化为甲酸盐

电化学还原CO₂以生产燃料和化学品是实现碳中和的最有价值的方法之一。目前，已经开发了多种催化剂以提高其固有活性和效率，然而工作条件下电催化剂的动态演化过程和原位构建行为通常被忽略。

基于此，中国科学技术大学陈维和电子科技大学夏川等以Cu₂SnS₃和CuS化合物(预催化剂)的电化学CO₂RR还原为模型，研究了铜锡硫化物(S-CuSn)催化剂的原位动态构建过程。

基于预催化剂在工作条件下原位还原的不同表征，整个过程可以解耦为五个阶段：1.CuS的还原；2.S从Cu₂SnS₃中浸出；3.Cu₂₄Sn₂₀合金的形成；4.Sn金属的形成以及5.S/Sn共掺杂Cu₂₄Sn₂₀合金的稳定结构。重构的S-CuSn催化剂对CO₂的电化学还原表现出优异的催化活性，能够在较宽的电位范围内将CO₂还原为甲酸。具体而言，在H-电解池中，-1.20 V_RHE时的部分电流密度(j_甲酸盐)约为-54.9 mA cm^-2(-109.8 A g^-1)，CO₂还原为甲酸的FE为91.5%。

此外，在流通池中，重构的S-CuSn催化剂在-2.22 V_RHE时还表现出96.4%的甲酸盐法拉第效率，j_甲酸盐为-241.0 mA cm^-2(-669.4 A g^-1)以及甲酸盐产率高达124889.9 μmol mg^-1 h^-1。

理论计算表明，甲酸盐产生的高选择性和活性归因于S-CuSn的特定电子结构和吸附质与底物之间的强电荷相互作用，导致电荷转移加速和CO₂生成HCOOH的关键中间体的自由能降低。总体而言，这项工作不仅展示了电催化剂在工作条件下的重构过程和相变，而且为设计具有优异活性的电催化剂提供了新的策略。

In Situ Dynamic Construction of a Copper Tin Sulfide Catalyst for High-Performance Electrochemical CO₂ Conversion to Formate. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02627

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