晏成林/钱涛ACS Nano: -60℃！全液相反应机制的低温锂硫电池

锂硫电池有望在低温度下具有高容量保持率，成为未来低温二次电池的主力军，然而其面临着放电过程中从Li₂S₄到Li₂S的固-固转化动力学缓慢的问题。

在此，苏州大学晏成林教授、钱涛副研究员等人受首个可在室温和低温下均提供容量的放电平台机制的启发，提出了一种全液相反应机制。作者将烯丙基甲基二硫化物 (AMDS) 添加到常规电解液中。元素硫首先与AMDS反应形成三硫化物，然后直接还原为最终产物。

光谱研究和分子动力学模拟共同证实所有放电中间体都可溶于电解液。这种机制绕过了缓慢的“固体到固体”反应路线，有利于快速的液相反应途径，导致电极反应活化能的急剧下降。此外，AMDS 的引入还调节了Li₂S的沉积形式，缓解电极钝化并促进硫氧化还原动力学。

图1. Li-S电池中相转换的示意图

此外，AMDS中的一些烯丙基可以通过自由基聚合交联在锂负极上形成均匀的膜，从而实现无枝晶锂负极并抑制溶解的中间扩散和锂负极上的还原。

总体而言，与25°C 时相比，该电池在-40°C时可保持78.2% 的容量，并在-60°C 时正极实现1563 mAh g^-1的超高比容量。这项工作为开发低温锂硫电池提供了一种策略。

图2. AMDS改性电解液的低温电化学性能

All-Liquid-Phase Reaction Mechanism Enabling Cryogenic Li-S Batteries, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c05875

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