聚合物电解质燃料电池(PEFCs)是氢能系统中可再生能源制备的重要组成部分,而氧还原反应(ORR)是PEFCs中的一个重要过程,并且PEFC中的电流密度输出主要受到在阴极处发生的氧还原反应的缓慢电子转移动力学的限制。目前,用于燃料电池的催化剂主要是贵金属催化剂,其成本高和长期耐久性不足阻碍了燃料电池的广泛应用。基于此,清华大学王训课题组开发了一种简单的方法,制备出具有高ORR活性和优异稳定性的Fe-N/C催化剂。具体而言,研究人员通过蒸发溶剂法将Fe2+和1,10-菲咯啉与导电炭黑(VXC72)均匀混合,然后将其进行热解。在热解过程中,1,10-菲咯啉、Fe2+和炭黑的相互作用导致在炭黑的多孔结构中产生了大量的Fe-Nx位点,并且可以通过控制制备条件来调控Fe-Nx位点的配位环境。实验结果表明,热解产物(Cal-Fephen)的ORR催化活性明显强于炭黑。此外,该方法制备的Fe-N/C方法简单、合成成本低,具有极高的ORR催化活性:极限扩散电流密度(jL)达到5.9 mA cm-2和半波电位(E1/2)为0.93V vs RHE,这是迄今为止所报道的最好的数值之一。采用在0.6 V-1.1 V之间扫描速度为100 mV s-1的加速耐久性试验(ADT)来评估优化的Cal-Fephen4-150的稳定性,20000个ADT周期后该催化剂的LSV曲线与初始曲线相比没有明显变化,表明其具有良好的稳定性。此外,研究人员还利用其他氮源进行了热解试验,结果表明,配体的结构和配位能力对热解产物的催化活性有重要影响。从实际应用的角度来看,该项工作中催化剂的制备方法非常简单、原料很廉价以及在合成过程中制备的溶液可以重复利用,这些特点保证了催化剂较低成本,显示出其广阔的应用潜力。A Simple Preheating-pyrolysis Strategy Leading to Superior ORR Activity in Fe-N/Carbon Black. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202205372