【计算+实验】AEM：增强超低温钠离子混合电容器负极侧Na+迁移动力学

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在提高钠离子混合电容器（SIHC）的超低温（低于−30°C）性能中，将电池的高能量密度与超级电容器的高输出功率和长寿命相结合，对电子器件在极端环境中的应用至关重要。

在此，复旦大学宋云教授、陈敏教授、上海理工大学郑时有教授等人开发了一种“单溶质-单溶剂”电解质，并构建了通孔空心碳球（TH-HCS）。

通过理论计算和实验研究表明，弱溶剂化结构和高离子电导率促进了低温下Na⁺的传输，高氟化SEI促进了Na⁺的迁移，通孔中空结构缓解了钠化过程中的体积膨胀，从而确保了快速的动力学和结构稳定性。

图1. 不同温度下的电解质特性

总之，该工作开发了一种新型的“单盐-单溶剂”耐乙醚低温电解质（1.0 m NaOTf-二乙二醇二甲醚（DEGDME），同时构建了独特的通孔空心碳球（TH-HCS）以实现优异电化学性能。与传统的1.0 m NaPF6–EC/DMC相比，NaOTf盐有利于形成较薄的SEI和Na⁺的可逆储存，而DEGDME溶剂有利于形成光滑致密的富无机SEI。

此外，通孔空心结构缓解了钠化过程中的体积膨胀，促进了电解质渗透，确保了LT时的快速动力学。得益于弱溶剂化电解质和优化的负极结构，在1.0 A g⁻¹和−60°C时表现出58.1 mAh g⁻¹的高容量，即使在1.0 A g⁻¹和−40°C下进行11000次循环后仍具有87.5 mAh g⁻¹的容量。

与AC组装以构建SIHC的TH-HCS在25℃和−40℃下分别表现出106.1和52.0 Wh kg⁻¹的高能量密度。因此，该工作为构建性能优越的LT存储设备和进一步了解实际应用提供了新的观点。

图2. 使用NaOTf-DEGDME电解质的TH-HCS||AC SIHC的电化学性能

Enhancing the Whole Migration Kinetics of Na+ in the Anode Side for Advanced Ultralow Temperature Sodium-Ion Hybrid Capacitor, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301509

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