香港理工张标EnSM: 界面稳定性和溶剂化结构的同步调节实现宽温度锌金属负极

香港理工张标EnSM: 界面稳定性和溶剂化结构的同步调节实现宽温度锌金属负极

目前可充电锌金属电池大部分研究都集中在提高Zn金属负极在室温下的电化学性能,在极端热条件下锌金属负极的稳定循环仍然是一个巨大的挑战,相应的失效机制在很大程度上尚未得到探索。

香港理工张标EnSM: 界面稳定性和溶剂化结构的同步调节实现宽温度锌金属负极

在此,香港理工大学张标教授等人揭示了锌电镀/剥离过程中热不稳定性的起源:低温会导致枝晶生长恶化,而高温会导致寄生反应加剧。作者通过将低聚物聚(乙二醇)二甲醚(PEGDME)作为竞争性溶剂引入水系电解液中来规避这些问题,从而同步调节锌金属/电解液界面和电解液溶剂化化学。

互补实验和理论研究表明,竞争溶剂通过优先Zn表面吸附将水占界面转变为低聚界面,从而实现Zn的无枝晶。

香港理工张标EnSM: 界面稳定性和溶剂化结构的同步调节实现宽温度锌金属负极

图1. 全电池的电化学行为和极端热条件下正极的良好兼容性

此外,该溶剂通过重建低聚物/水氢键和参与锌离子的溶剂化鞘,改变了电解液的相互作用,极大地缓解了寄生反应。因此,锌金属负极在0、25和50 °C的所有测试温度下均提供超过1600小时的循环寿命,比原始电解液提高了10倍以上。

在应用方面,竞争性溶剂由于高度降低的水活性而抑制了正极的快速溶解,并在 -15至65°C的宽温度范围内实现了稳定的Zn/V2O5全电池。

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图2. 50℃下PEGDME高度改进的稳定性的说明

Realizing wide-temperature Zn metal anodes through concurrent interface stability regulation and solvation structure modulation, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.011

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