电池日报||8篇顶刊：陆盈盈、潘锋、夏永姚、董晓丽、魏英进、王义展、蒋青、杨春成、张凤祥等人成果！

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1. EnSM：复合固体电解质界面使阻燃磷酸酯基电解液实现可逆锂电沉积
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定制具有高安全性和良好锂可逆性的不可燃磷酸酯基电解液是实用锂金属电池的迫切需求。然而，磷酸酯与活性锂表面的相容性较差，解决这一挑战的关键是构建可持续的固体电解质界面。
浙江大学陆盈盈、大连理工大学张磊 、浙能技术研究院Fuyuan Ma等人以二氟（草酸）硼酸锂（LiDFOB）为主盐，在磷酸酯（TEP）/醚（DME/HFE）混合电解液中，设计了一种双层结晶/聚合物固体电解质界面（SEI），以实现与锂的高兼容性。
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图1 电解液表征
锂溶剂化鞘中的配位DME将在锂金属表面还原，在早期循环阶段形成RO-Li残留物。LiDFOB的分解产物将与Li金属表面的原始残留物进一步反应，形成均匀的结晶/聚合物双层SEI：外层Li2O晶体层（~6 nm）和内部非晶聚合物层（~7 nm，主要由C-O、P-O、B-OR和非晶LiF等组成），从而防止活性TEP和锂负极之间的进一步反应。
因此，阻燃电解液表现出6.10 s g-1的低自熄时间和NCM/Cu配置中令人满意的锂可逆性（98.31%）。此外，负正电极容量比（N/P）为1.92的扣式NCM811/Li全电池可循环140次以上。同时，容量约为0.2 Ah、低N/P比约为2.22的软包电池在60次循环后也显示出87.9%的良好容量保持率而没有锂耗尽。这种方法为高能量密度、高安全性电化学储能技术开辟了新方向。
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图2 锂沉积形貌及SEI表征
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图3 电化学性能
Structured Solid Electrolyte Interphase enable Reversible Li Electrodeposition in Flame-Retardant Phosphate-Based Electrolyte. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.015
2. EnSM：可耐-110°C的超低温电解液
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高能量密度CFx/Li电池已经得到了广泛的应用，但在高低温环境下的适应性较差。
复旦大学夏永姚、董晓丽等人巧妙地设计了一种基于丁酸甲酯(MB)和碳酸丙烯酯(PC)共溶剂的新型电解液，它可在超低温(< -110°C)下保持液态。
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得益于MB与Li+的弱亲和力，溶剂化结构和溶剂化能在CFx/Li电池的低温（LT）运行中得到了很好的控制。优化的电解液使CFx/Li电池在-70°C至+95°C的宽温度范围内具有高比容量和优异的倍率性能。原位FT-IR技术和TEM见证了中间体C-（溶剂化Li+-F）的演变和去溶剂化过程。MB溶剂在电解液中的独特性质确保了充足的离子导电性，通过易接近的去溶剂屏障加速动力学，并且与商用PC/DME基电解液相比具有更高的温度稳定性。
因此，在室温（+25°C，RT）下，工作电压为2.6 V时，在0.05C下可实现879 mAh g-1的高比容量，在1C和2.41 V下可实现834 mAh g-1的高比容量。更重要的是，在-70°C下获得了28%的容量保持和+95°C下高达约954 mAh g-1的容量，这表明其卓越的温度响应性能。基于PC/MB电解液的设计使CFx/Li电池具有卓越的性能，并促进了广泛温度要求的应用。
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图1 PC/MB基电解液的理化性质和理论计算
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图2 不同温度下的电化学性能
An all-climate CFx/Li battery with mechanism-guided electrolyte. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.002
3. AEM：无惧空气、抗Al腐蚀，新型电解液助力高压锂电池！
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六氟磷酸锂（LiPF6）的空气不稳定性和氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的腐蚀性是它们在高压锂电池中用作电解液锂盐的主要障碍之一。
澳大利亚蒙纳士大学Douglas MacFarlane、Mega Kar等人报道了一类新型锂盐1,1,1,3,3,3-(四)六氟异丙氧基硼酸锂 (LiBHFip) ，介绍该盐的成功合成和表征，并探索了它们的电化学行为。
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图1 锂盐的结构
研究发现由该盐和碳酸乙烯酯:碳酸二甲酯混合物 (v/v, 50:50) 组成的电解液表现出5.0 V（相对于Li+/Li）的氧化稳定性，与基于LiPF6的电解液相比显示出明显的改善。此外，当电压高达5.8 V（相对于Li+/Li）时，铝基底在该电解液中仍表现出高稳定性；相比之下，基于LiFSI的电解液在高于4.3 V时显示出明显的 Al 腐蚀迹象。
此外，采用高压层状LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 (NMC811)和尖晶石LiMn2O4(LMO)正极测试的电池在200次循环中表现出稳定的循环，容量保持率分别为76%和90%。即使在盐暴露于空气条件下24小时（水含量≈0.57质量％）后，LMO|Li电池仍能在1000次循环中保持相同的低容量衰减率。
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图2 氧化稳定性
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图3 对Al的稳定性
Lithium Borate Ester Salts for Electrolyte Application in Next-Generation High Voltage Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101422
4. ACS Energy Lett.：洞察无枝晶锌金属负极表面亲水性的关键作用
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锌金属负极的长期问题，例如臭名昭著的锌枝晶生长以及连续的副反应和腐蚀反应，阻碍了水系锌离子电池(ZIBs)的商业化。
韩国工业技术研究院（KITECH）Chanhoon Kim等人证明Zn沉积形态与Zn负极的表面亲水性密切相关，增强的表面亲水性允许更均匀的Zn2+通量穿过Zn表面，从而导致均匀的Zn沉积和成核而没有枝晶生长。
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了解上述考虑后，作者通过构建薄而亲水的人工固体电解质界面(SEI)层成功地稳定了Zn负极。通过简单且可扩展的浸涂方法在Zn负极表面上进行（3-氨基丙基）三乙氧基硅烷（APTES）的共形硅烷化可以形成薄（~500 nm）、亲水和高度均匀的人造SEI层。人工SEI层不仅有效地消除了枝晶生长，而且还抑制了寄生副反应和腐蚀反应，即使在非常高的面电流密度和容量（20 mA cm–2/ 5 mAh cm–2）。因此，实现了高度耐用的循环稳定性（1 A g-1下3000次循环）。
更重要的是，作者进一步证实了该方法的可扩展性。通过相同的简单浸涂方法在扩大的Zn负极（176 cm2）上成功形成了人造SEI层，其有助于实现具有68 mAh极高标称容量和在1 A g-1下循环300次后容量保持率为94%的大型全电池。这项工作的研究结果为通过可扩展的方法稳定锌负极提供了深入的见解，并为开发具有可靠性能的大规模水系储能系统做出了重大贡献。
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图1 不同的Zn沉积形貌及示意图
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图2 大型全电池性能
Insight into the Critical Role of Surface Hydrophilicity for Dendrite-Free Zinc Metal Anodes. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01521
5. Nano-Micro Lett.：氧缺陷β-MnO2@GO正极实现高倍率长寿命水系锌离子电池
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近年来，人们对电网规模的电化学储能产生了浓厚的兴趣，其中水系锌离子电池（AZIBs）受到了广泛关注。在AZIBs的各种正极材料中，锰氧化物因其高能量密度和低成本而备受瞩目。然而，缓慢的反应动力学和较差的循环稳定性阻碍了它们的实际应用。
北京大学深圳研究生院潘锋、Shunning Li、Qinghe Zhao等人展示了缺陷工程和界面优化的结合使用，可以同时提高MnO2正极的倍率性能和循环稳定性。
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在GO存在的情况下，β-MnO2在合成过程中会自发地引入氧空位，同时在活性材料上形成涂层。VO在促进电子和质子的转移方面起着至关重要的作用，可加速充电/放电动力学，而GO涂层则抑制能Mn离子的溶解。因此，即使在4C的电流密度下循环2000次后，该电极仍显示出~129.6 mAh g-1的持续可逆容量，优于最先进的基于MnO2的正极。
优异的循环稳定性源于表面VO与GO上的醚氧之间的强结合，以及向纳米晶ZnxMn2O4相的可控结构演化。这项工作的结果突出了通过自下而上的合成方法在设计AZIBs电极时集成多种策略的优势，这将阐明AZIBs在满足大规模储能应用的高倍率和长寿命要求方面的可行性。
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图1 材料表征
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图2 电化学性能
Oxygen-Deficient β-MnO2@Graphene Oxide Cathode for High-Rate and Long-Life Aqueous Zinc Ion Batteries. Nano-Micro Letters 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00691-7
6. Nano Lett.：具有表面凹坑结构的刚柔保护膜助力无枝晶高性能锂金属负极
锂金属一直被视为可充电池的终极负极，但其差循环寿命和有害的安全问题严重阻碍了其实际应用。
吉林大学魏英进、王义展等人采用聚偏氟乙烯-六氟丙烯Al2O3+LiNO3无机添加剂制备了一种具有表面凹坑形态的刚性/柔性复合保护膜（称为“SPF”），作为锂金属负极的沉积主体和人工SEI。
一方面，SPF膜充当电解液阻挡层，以隔离锂金属与电解液溶剂的直接接触。同时，表面凹坑也改善了电解液的渗透，从而可以快速稳定电解液/电极界面。由于独特的表面凹坑结构，锂不仅可以通过SPF薄膜沉积在基板上，还可以沉积在薄膜的表面凹坑中。这两种沉积机制带来了大的沉积面积，从而允许SPF保护的锂金属(SPF@Li)在高电流密度下稳定循环。此外，无机添加剂提高了薄膜的机械模量，使其具有足够的柔性和硬度，以抑制锂枝晶的生长。
因此，SPF@Li电极可在10.0 mA cm-2的高电流密度下工作超过1000小时。当它与LiFePO4(LFP)配对时，电池可稳定循环500次以上，容量保持率为97.5%。此外，当与硫正极匹配时Li-S电池也实现了同样出色的循环稳定性。该工作为锂金属负极人工界面膜的设计提供了一种新的策略，对实用锂金属电池的发展具有广阔的前景。
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图1 SPF薄膜的制备和表征
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图2 SPF@Li||LFP电池的电化学性能
A Rigid-Flexible Protecting Film with Surface Pits Structure for Dendrite-Free and High-Performance Lithium Metal Anode. Nano Letters ( IF 11.189 ) Pub Date : 2021-08-12 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02709
7. Small：MOF衍生的Fe7S8纳米粒子/N掺杂碳纳米纤维作为钠离子电池的超稳定负极
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钠离子电池（SIBs）因其在大规模储能系统中的潜在应用而引起广泛关注。
吉林大学蒋青、杨春成等人通过静电纺丝设计并合成了Fe7S8纳米颗粒/N掺杂碳纳米纤维 (Fe7S8/N-CNFs) 的混合物，以作为SIBs的负极。
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这种独特的混合物具有以下优点：i)金属有机骨架(MOF)衍生的Fe7S8纳米粒子（平均直径为17 nm），可以促进充电/放电过程中活性材料的利用并缩短Na+扩散距离；ii)由一维高导电性碳纳米纤维和3D高比表面积碳纳米笼构成的3D碳网络，提高了电极的导电性，并为电解液扩散提供了有效的途径，同时为Na+存储提供了众多活性位点；iii) 碳纳米纤维的弹性结构确保了Fe7S8纳米粒子的均匀分散，以抑制它们的自团聚和大体积膨胀。
因此，作为SIBs的负极，Fe7S8/N-CNFs在0.2 A g-1下循环100次后表现出649.9 mAh g-1的高可逆容量，在1 A g-1下2000次循环中表现出具有优异的循环稳定性，每圈衰减容量仅为0.00302%。此外，Fe7S8/N-CNFs复合物还具有通用性、简单性、易操作性、低成本和高产率等优点，显示出巨大的实际应用潜力。
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图1 Fe7S8/N-CNFs的制备示意图
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图2 电化学性能
MOF-Derived Fe7S8 Nanoparticles/N-Doped Carbon Nanofibers as an Ultra-Stable Anode for Sodium-Ion Batteries. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202102349
8. CEJ：嵌入3D海绵碳片上的P掺杂Co9S8纳米颗粒作为锂硫电池的电化学催化剂
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由于其金属性质和丰富的催化位点，Co9S8可以催化锂硫电池(LSBs)中的多硫化物转化。然而，其催化活性和化学吸附能力不足以抑制多硫化锂（LiPS）在高硫负载下的穿梭效应。
大连理工大学张凤祥等人合成了磷(P)掺杂的Co9S8纳米颗粒并将其嵌入3D海绵状碳(SC)片中作为 LSB的电化学催化剂。
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密度泛函理论(DFT)计算和实验结果表明，适度的P掺杂可以调节Co9S8的电子结构，同时改善其与LiPS的相互作用并促进LiPS的转化。当P掺杂的Co9S8纳米颗粒原位形成并均匀分布在3D海绵状碳片基质上时，所得的P-Co9S8 @SC可以确保其吸附和催化位点的良好暴露。
因此，基于优化的P-Co9S8 @SC改性聚丙烯隔膜的LSB表现出优异的循环稳定性（1 C下900次循环中每次循环容量衰减0.05%）和高面积容量（4.38 mAh cm-2 at 5.6 mg cm-2硫负载）。我们的工作表明，适度的杂原子掺杂是开发有效多硫化物催化的有前途的策略。
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图1 对多硫化物的吸附测试
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图2 电化学性能
P-doped Co9S8 nanoparticles embedded on 3D spongy carbon-sheets as electrochemical catalyst for lithium-sulfur batteries. Chemical Engineering Journal 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.131798

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