天大巩金龙Nature子刊:Pt加可湿性有机层,助力硅光电阴极稳定PEC水分解

天大巩金龙Nature子刊:Pt加可湿性有机层,助力硅光电阴极稳定PEC水分解
将太阳能转化为化学燃料,如氢气,是缓解能源和环境问题的可持续方式。目前已经报道了各种金属氧化物和III-V半导体用于光电化学(PEC)水分解,其中Si因其低成本、合适的带隙和能带边缘位置而成为PEC析氢反应(HER)最具吸引力的候选者之一。为了保护Si基光阴极,可以增加光阴极的疏水性以减小光阴极与液体的接触来实现,但这样会减少水分解反应的活性区域。因此,使用疏水层作为保护层同时防止气泡覆盖在助催化剂上以实现有效的表面反应具有重要意义。

天大巩金龙Nature子刊:Pt加可湿性有机层,助力硅光电阴极稳定PEC水分解

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基于此,天津大学巩金龙课题组设计并制造了具有可控表面润湿性的不连续保护层,其中底部有机疏水层用表面亲水性羟基修饰以形成薄气体层,以将电解质与易腐蚀的Si基板隔离,同时抑制反应过程中形成的大气泡。此外,研究人员还使用均匀分布的Pt单簇(8秒溅射)作为HER助催化剂,并且气体层足够薄以允许Pt接触电解质以保持高光电流。
天大巩金龙Nature子刊:Pt加可湿性有机层,助力硅光电阴极稳定PEC水分解
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因此,优化的pn+-Si/TMOS/Pt光阴极表现出增强的PEC活性,该光阴极实现了32.5 mA cm-2的饱和光电流密度。除了更好的PEC活性外,pn+-Si/TMOS/Pt光电阴极表现出更强的稳定性。未受保护的pn+-Si/Pt光阴极的光电流在3小时内迅速衰减,具有pn+-Si/TMOS/Pt结构的光阴极在8小时后光电流仅下降22%。更重要的是,pn+-Si/TMOS/Pt光阴极可以在从电解液中取出并立即放回以去除积累的气泡后恢复其原始光电流,通过每8小时重复一次该气泡去除操作,可稳定运行超过110小时。
Stable Solar Water Splitting with Wettable Organic-Layer-Protected Silicon Photocathodes. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32099-1

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