黄建宇/张宿林等EEM: 石榴石固体电解质中锂沉积诱导开裂的原位观察

锂（Li）穿透固体电解质（SEs）导致锂固态电池（SSBs）短路是阻碍高能量密度SSBs发展的关键问题。虽然陶瓷SE中的开裂经常伴随着锂的渗透，但锂沉积和开裂之间的相互作用仍然难以捉摸。

基于此，燕山大学黄建宇教授、张利强研究员及美国宾夕法尼亚州立大学张宿林教授、佐治亚理工学院朱廷教授等人在聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）内构建了一个中尺度SSB，用于以纳米分辨率原位观察SE中锂沉积诱导的裂纹。

结果表明，Li主要沿石榴石Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂ (LLZTO) 中的穿晶裂纹传播，裂纹从电极表面下方的LLZTO内部开始，然后向LLZTO表面弯曲扩展。

图1. 延时SEM图像显示单个LLZTO晶粒中的裂纹成核和扩展

由此产生的碗状裂纹类似于内部裂纹表面高流体压力引起的水力压裂，表明锂沉积诱导压力是裂纹萌生和扩展的主要驱动力。Li沉积产生的高压进一步得到了现场观测的支持，填充Li在裂纹侧翼之间流动，导致裂纹扩展和传播。

这项工作揭示了锂沉积和SE中开裂之间的动态相互作用，并提供了对减轻SSB中锂枝晶渗透的见解。

图2. 碗状裂纹形成机理示意图

In situ observation of Li deposition-induced cracking in garnet solid electrolytes, Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12261