​李映伟/陈立宇Nano Research:B/N-MOF-S纳米催化剂用于高效联氨辅助制氢

​李映伟/陈立宇Nano Research:B/N-MOF-S纳米催化剂用于高效联氨辅助制氢
制备出负载型高密度金属纳米颗粒(NPs),对于提高其多相催化性能具有重要意义。其中,金属有机骨架(MOFs)的热转化已被证明是合成高金属负载量的负载金属NPs的一种有前途的方法,但实现金属均匀分散是一个挑战。
基于此,华南理工大学李映伟教授和陈立宇教授(共同通讯作者)等人报道了一种“空间隔离和掺杂锚定”的策略,通过将块状MOF转化为含双杂原子的花状MOF薄片(B/N-MOF-S),以抵抗MOF热解过程中的金属聚集。
​李映伟/陈立宇Nano Research:B/N-MOF-S纳米催化剂用于高效联氨辅助制氢
该方法可以在空间上隔离金属离子,增加锚定位点数量,从而有效地构建物理和/或化学屏障,协同防止金属NPs在高温转化过程中聚集。在1000 °C热分解后,B/N-MOFs共掺杂碳负载Co NPs(Co/BNC)具有均匀的分散性和37.3 wt.%的高Co负载,而未掺杂的MOFs产得尺寸更大、分布不均匀的Co NPs。
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实验测试发现,所得Co/BNC在析氢反应(HER)和肼氧化反应(HzOR)中均表现出良好的电催化活性。
此外,采用Co/BNC作为正极和负极材料的双电极整体肼裂解电解液仅需0.617 V的电压即可实现100 mA·cm-2的高电流密度。实验结果和理论计算表明,具有大量暴露活性位点的小Co NPs的良好分散性和具有高本征活性的Co中心的缺电子状态有助于Co/BNC实现优异HER和HzOR性能。
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Resisting metal aggregation in pyrolysis of MOFs towards highdensity metal nanocatalysts for efficient hydrazine assisted hydrogen production. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4777-5.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4777-5.

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