付更涛/王彧/卢雪峰EES:Tb诱导Co价带变窄,显著促进电催化ORR 2023年10月26日 下午3:47 • T, 顶刊 • 阅读 21 氧还原反应(ORR)电催化剂的优化设计决定了能量转换技术的工作效率。Pt基材料是ORR的基准催化剂,但低丰度、高成本和耐久性差阻碍了其大规模的商业应用。由于成本低和储量丰富,d区材料是贵金属Pt的有效替代品。然而,d区材料通常对苛刻的电解质表现出缓慢的ORR动力学和微弱的抗溶解性,这需要开发有效的策略来提高其活性和稳定性,以实现d区材料在能源技术中的实际应用。 近日,南京师范大学付更涛、王彧和福州大学卢雪峰等开发了一种有效的固定在N掺杂碳上的稀土基电催化剂Co@Tb2O3 (Co@Tb2O3/NC)用于在碱性条件下催化ORR。其中,Co物种通过与Tb2O3的表面晶格O原子配位被锚定在催化剂表面,并且在反应过程中Co物种在Tb2O3表面经历了原子分散和纳米团簇的形成。 实验结果表明,所制备的Co@Tb2O3/NC的起始电位和半波电位分别为1.02和0.85 VRHE,超过了商业Pt/C和文献报道的许多Co基催化剂。 密度泛函理论(DFT)计算揭示了Co 3d-O 2p-Tb 4f梯度轨道耦合导致了Co位点氧吸附过程中σ/π键类型的混合。由于Co 3d在费米能级(EF)以下的窄带行为和适当的能带位置,可调的反键σ*/π*占用有助于在ORR电位下[Co-O-Tb]单元位点与氧中间体之间的灵活结合,*OOH和*OH之间的比例关系被打破,从而导致ORR性能的内在增强。 综上,该项工作不仅开发了一种高效的稀土基ORR催化剂,而且通过构建一个局部的TM-O-RE单元站点,强调了电子调制在提高催化活性中的重要作用。 Terbium-induced Cobalt Valence-band Narrowing Boosts Electrocatalytic Oxygen Reduction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE02503A 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/26/c2a7116d8b/ 催化 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 斯坦福郑晓琳ACS Energy Lett.: 碳酸氢盐基电解质在双电子水氧化产H2O2中的作用 2023年10月13日 张嘉恒/慈立杰Nano-Micro Lett.:酰胺基电解液实现高安全稳定的锂金属电池 2023年10月15日 山大张进涛AEM:N掺杂+金属活性位点协同实现高性能锌空气电池 2022年11月13日 中大/耶鲁Appl. Catal. B.: 双缺陷,双功能!硫/氧双缺陷MoS2@TiO2光催化废水处理并回收氢能 2023年10月18日 司利平Adv. Sci.:零应变储钾负极,10 A/g下稳定循环25000圈! 2023年10月10日 Arumugam Manthiram最新AEM:高镍层氧化物正极优化表面重构涂覆离子的合理设计 2023年10月26日