清华何向明/徐宏EEM: 锂离子配位对锂电沉积的影响

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清华何向明/徐宏EEM: 锂离子配位对锂电沉积的影响
锂（Li）金属负极作为高能量密度电池最有前途的负极材料，其实际应用面临着锂枝晶和寄生反应两大挑战。已有研究证明通过调节Li+ 溶剂化结构来实现锂的均匀沉积，延长电池寿命。但其与抑制寄生反应之间的关系尚未得到研究。
清华何向明/徐宏EEM: 锂离子配位对锂电沉积的影响
在此，清华大学何向明研究员、徐宏研究员等人研究了Li+ 溶剂化结构对Li沉积行为的影响。饱和的Li+ 溶剂化物质存在于常用的 LiPF6液体电解质中，在锂电沉积过程中需要额外的能量去溶剂化。部分溶剂化诱导的高能锂离子在电子还原反应中具有更大的能量优势，在与溶剂还原反应的竞争中占优。
清华何向明/徐宏EEM: 锂离子配位对锂电沉积的影响
图1. 不同温度下的电化学性能和分子动力学模拟
此外，在较高温度下循环的锂对称电池表现出更好的性能，作者还观察到具有金属光泽和无枝晶表面的循环锂金属负极。
理论计算和实验测量揭示了高能态 Li+溶剂化物物种的存在，并且它们的浓度随温度而增加。该结果为设计具有高能态 Li+ 溶剂化结构的液体电解质提供了一种策略，以实现顺利的锂沉积和寄生反应抑制。
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图2. 17O NMR 光谱和径向分布函数 (RDF) 分析
Impact of lithium-ion coordination on lithium electrodeposition, Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12266

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