Nature子刊：O-Pd/TiO2高活性和选择性的氧加氢制H2O2

纳米钯（Pd）基催化剂广泛用于由氢气（H₂）和氧气（O₂）直接合成过氧化氢（H₂O₂），但由于反应物O₂和生成的H₂O₂均发生O-O键断裂，因此其选择性和产率仍然较差，这可能是O₂在Pd纳米颗粒上的吸附构型不同导致的。

基于此，北京工业大学陈戈教授、李洪义教授和庄春强副研究员（共同通讯作者）等人报道了一种具有高活性和选择性的单原子Pd催化剂（O-Pd/TiO₂催化剂）。

通过密度泛函理论（DFT）计算证明，O-O键断裂在单个Pd原子上受到显著抑制，O₂更容易被活化形成*OOH，其是H₂O₂合成的关键中间体，同时关闭H₂O₂的降解。因此，O-Pd/TiO₂催化剂具有高产率和选择性，是因为单原子Pd催化剂上O-O键解离和H₂O₂解离的高能垒。

实验测试发现，优化后的0.1%O-Pd/TiO₂催化剂的H₂O₂产率高达115 mol g_Pd^-1 h^-1，选择性高于99%，超过了已报道的Pd基催化剂的性能。

此外，H₂O₂的浓度在一批中达到1.07 wt.%。该工作报道了单原子Pd催化剂在H₂O₂直接合成中的应用，并且将对后续直接合成H₂O₂的催化剂设计和未来相应的机理研究产生深远的影响。

High activity and selectivity of single palladium atom for oxygen hydrogenation to H₂O₂. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32450-6.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32450-6.

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