高丽大学AEM: 多孔亲锂Li-Si合金型界面骨架通过自放电机制实现稳定的锂金属负极

锂由于其极高的理论容量和最低的电化学电位而被认为是下一代锂金属电池 (LMB) 的理想负极。

然而由不可控的枝晶生长和严重的副反应引起的安全问题和较差的循环稳定性阻碍了其在LMB中的实际应用。尽管已经提出了各种制造锂负极的策略，但开发高倍率LMB仍然是一个重大挑战。

在此，韩国高丽大学Dong-Wan Kim等人提出了一种新颖的工业可行的策略，通过化学腐蚀的超薄硅片和纽扣型电池中的Li之间的自发合金化反应（也称为预锂化），在Li负极上制备三维多孔Li-Si合金型界面骨架（LSIF）。

平衡的离子/电子导电LSIF作为稳定的锂主体，有助于抑制循环过程中的枝晶生长和体积膨胀。此外，LSIF@Li负极对锂有很强的亲和力、快速的锂扩散动力学和低成核/扩散势垒。

图1. 预锂化期间的形态演变及机理示意图

因此，开发的对称电池具有超长的寿命（≈1000 h），并且在恶劣的条件下稳定循环达到400次。

此外，当与商用LiNi_0.5C_0.2Mn_0.3O₂（NCM）或LiFePO₄（LFP）配合组合时，采用LSIF@Li负极的LMB可提供出色的倍率性能（0.5-10 C）、优异的容量保持率和稳定的CE（>99%），以及在10 C下稳定的长期循环性能（NCM为1000次，LFP为2000次）。

这些结果表明，开发的 LSIF@Li负极是一种有前途的“防枝晶”（无锂枝晶生长）负极材料，可在下一代可充电电池中实现快速充电。

图2. LSIF@Li负极与NCM、LFP正极组合时的电化学性能

Porous Lithiophilic Li–Si Alloy-Type Interfacial Framework via Self-Discharge Mechanism for Stable Lithium Metal Anode with Superior Rate, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101544