阿卜杜拉国王科技大学AM：共价有机骨架正极的分子工程实现增强的锌离子电池

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阿卜杜拉国王科技大学AM：共价有机骨架正极的分子工程实现增强的锌离子电池
共价有机骨架(COF)具有可预先设计的具有原子精度的网状化学，可精确控制的孔径、氧化还原活性功能部分和稳定的共价骨架，因此它们是用于电化学电荷存储应用的潜在电极材料。然而，对其锌离子储存行为的机理和实际方面的研究仍然有限。
沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学Mohamed Eddaoudi、Husam N. Alshareef等人报道了一种通过在1,4,5,8,9,12-六氮杂三苯基COF（HA-COF）中引入醌基团来提高锌离子电池（ZIB）中COF正极电化学性能的策略。
阿卜杜拉国王科技大学AM：共价有机骨架正极的分子工程实现增强的锌离子电池
HA-COF具有π-共轭结构和化学稳定性，并且可以用醌基团精确地官能化。考虑到这一点，HA-COF材料被认为是加深对ZIBs结构-活性关系理解的理想候选材料。
电化学测量证实，与HA-COF电极相比，醌功能化COF电极（HAQ-COF）显著增强了Zn2+/H+的吸收能力，同时提高了Zn2+嵌入对H+的竞争力。
图1 HAQ-COF和HA-COF电极的电化学性能
此外，密度泛函理论(DFT)模拟和实验结果表明，HAQ-COF材料中最低未占分子轨道(LUMO)的能级降低和更有利的O⋯Zn⋯N配位协同增加了正极中Zn2+调节和水溶液中ZIBs 的还原电位，这揭示了ZIBs的结构-活性相关性。
这项研究表明，醌功能化的COF材料提高了比容量和还原电位，为构建高性能的水系ZIBs正极提供了一种有效的策略。
阿卜杜拉国王科技大学AM：共价有机骨架正极的分子工程实现增强的锌离子电池
图2 HAQ-COF电极在（放电）过程中的电荷存储机制分析
Molecular Engineering of Covalent Organic Framework Cathodes for Enhanced Zinc-Ion Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202103617

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