电池顶刊集锦：王春生、郑洪河、黄云辉、陈立泉、索鎏敏、崔光磊、武利民、谢佳、向斌等人成果！

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1. AM：电解液设计实现具有定制电极-电解质界面的高安全性和高性能硅负极
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硅(Si)负极因具有高理论容量（4200 mAh g-1）、合适的工作电压（< 0.4 V vs Li/Li+）和地球丰度方面有利于在锂离子电池中的应用。然而，随着循环会出现Si颗粒的大体积变化，引发固体电解质界面（SEI）的不断破裂/重新形成，从而导致快速的容量快速下降。
苏州大学郑洪河、同济大学黄云辉等人证明使用具有氟代碳酸乙烯酯（FEC）和草酸基二氟硼酸锂（LiDFOB）双添加剂的不可燃醚基电解液（LiFSI-DME/HFE）可以实现Si负极的优异循环性能。
通过形成富含氟(F)和硼(B)物质的高模量SEI，Si/Li电池的初始库仑效率高达 90.2%，同时每次循环的容量衰减率仅为0.0615% （200次循环后的放电容量为 2041.9 mAh g-1）。
未改性Si负极与商用LiFePO4（≈13.92 mg cm-2）和 LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2（≈17.9 mg cm-2）正极配对的全电池在该电解液中进一步显示使用寿命分别延长至150和60次循环，这证明通过薄且富含F、B的正极电解质界面实现了优异的正极兼容性。这项工作为通过Si/电解质界面调节开发高性能硅基电池提供了一种易于扩展的方法。
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图1 所设计电解液的可燃性和溶剂化结构表征
图2 Si/Li半电池的室温和高温电化学性能
Electrolyte Design Enabling a High-Safety and High-Performance Si Anode with a Tailored Electrode–Electrolyte Interphase. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202103178
 
2. Chem. Soc. Rev.：锂电池高压电解液：进展与展望
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自锂离子电池（LIBs）问世以来，能量密度增加了两倍，这主要归功于电极容量的增加。现在，由于电解液的稳定性限制，过渡金属氧化物正极的容量正在接近极限。为进一步提高LIBs的能量密度，最有前景的策略是提高主流正极的截止电压或探索新型高容量和高压正极材料，以及采用Si/Si-C或锂金属代替石墨负极。然而，商业碳酸乙烯酯(EC)基电解液的阳极稳定性相对较低，约为4.3 V vs. Li+/Li，无法承受高压正极。限制锂电池电化学性能的瓶颈已经转向适合下一代正极和Si/Si-C或锂金属负极的新型电解液组合物，因为电解液的抗氧化性和原位形成的正极电解质界面CEI）层和负极上的固体电解质界面(SEI)层严格控制着这些高压锂电池的电化学性能。
马里兰大学王春生、浙江大学范修林等人对新型高压电解液系统的最新进展、基本机理、科学挑战和设计策略进行了全面深入的综述，特别关注电解液的稳定性问题、电解液与电极之间的兼容性、相互作用和反应机理。最后，提出了与有效SEI/CEI层相关的高压电解液的新见解、有前景的方向和潜在解决方案，以激发革命性的下一代高压锂电池化学。
图1 可逆电池化学发展史
除了基本功能外，为高压和高能量电池设计的新型电解液应遵循以下两个关键原则：1）原位形成的SEI 应具有与高容量负极的最高界面能，这可以最大限度地减少锂化/脱锂循环过程中的SEI 损伤；2）原位形成的SEI/CEI应具有最低的电子电导率，这可以最大限度地减少电解液和电极之间的副反应。
此外，作者认为未来研究的关键课题主要包括：1）为缩短合适电解液的开发周期，大数据库或AI是可能的解决方案之一；2）需要事后、原位等分析手段来探测电解液和电极之间的界面反应，并耦合半电池和全电池的电化学性能；3）下一代电解液的开发应考虑一些环境和安全问题；4）开发具有可自我修复原位形成钝化层的电解液/质，以保证优异的电化学性能；5）电动汽车电池中的新型电解液应具有更高的安全性、更宽的工作温度和电压范围以及更好的倍率性能。
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图2 高压电池中不同电解液的电化学稳定性和电化学性能
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图3 LCO正极和18650电池在电解液LiFSI-TEP + FEC-LiBOB中的电化学性能
High-voltage liquid electrolytes for Li batteries: progress and perspectives. Chemical Society Reviews 2021. DOI: 10.1039/d1cs00450f
 
3. AM：低密度氟化硅烷溶剂提高深循环锂硫电池的使用寿命
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锂金属负极（LMA）在高利用率的深循环中的不稳定性是开发锂金属电池的关键障碍，这导致锂库存和电解液需求过多。这个问题在容量型锂硫(Li-S)电池中变得更加严重。高浓度或局部高浓度电解液被认为是稳定锂金属的有效策略，但通常会导致高电解液密度（>1.4 g mL-1）。
中科院物理研究所索鎏敏、陈立泉等人报道了一种双功能氟化硅烷溶剂（三氟甲基）三甲基硅烷（TFMTMS），以构建与锂相容的低密度电解液。
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具有1.0 g mL-1低密度的双功能氟化硅烷基电解液，它不仅比传统电解液 (≈1.2 g mL-1) 轻得多，而且还可以形成含有LiF和LixSi衍生物的坚固固体电解质界面，以最大限度地减少锂消耗。
因此，与传统电解液相比，所提出的电解液的锂损失率降低了4.5倍以上。当以 4.5 g Ah−1 的电解液/电池容量(E/C)比率与一倍过量的 LMA配对时，采用该电解液的Li-S软包电池可以存活103次循环，比使用传统电解液的时间长得多（38循环）。这表明这种电解液不仅降低了E/C比，而且在有限的锂含量下提高了Li-S电池的循环稳定性。
图1 TFMTMS的结构表征
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图2 Li-S软包电池
Low-Density Fluorinated Silane Solvent Enhancing Deep Cycle Lithium–Sulfur Batteries’ Lifetime. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102034
 
4.  Small Methode：用于可充电池研究的同步辐射 X 射线断层扫描技术
了解在电池工作条件下，不断演化的电极材料在其固有3D状态下的复杂相互作用对于推进可充电池研究具有重要意义。在这方面，同步辐射X射线断层扫描技术能够在电池运行之前/期间/之后对各种电极组件进行无损、多尺度和3D成像，成为加深这种理解的重要工具。过去几年，人们越来越关注将这种技术应用于电池研究。因此，现在不仅需要使用该技术总结已经获得的电池相关知识，还需要对该技术进行基本说明，以推动电池研究的未来研究。
中科院青岛能源所崔光磊、Fu Sun、中南大学陈立宝等人总结了最先进的同步辐射X 射线断层扫描成像技术在电池研究领域的基本原理、设置和应用。
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使用同步辐射X 射线断层扫描最有利的方面之一是其非破坏性。通过表征电池的固有状态，与其他事后检查工具相比，可以获得更可靠和值得信赖的电池工作/衰减机制。此外，实时原位断层扫描实验可以跟踪工作电池中发生的动态反应过程。使用同步辐射 X 射线断层扫描来研究电池的另一个优势是其多尺度成像能力。利用层析成像的多尺度空间分辨率，从（亚）微米（micro-CT）到纳米（nano-CT），电池内部发生在毫米级和纳米级的电化学反应可以可视化在3D中。最终，光谱探测技术与3D断层扫描成像技术相结合的相关使用带来了第三个优势。
作者首先介绍了同步辐射X射线断层扫描技术的基本原理和实验装置。之后，介绍了其在电池研究中的应用用户指南及其在各种类型电池研究中的应用示例。最后讨论了该技术在下一代可充电池研究中的未来机会。期望这篇综述能够增进读者对同步辐射X射线断层扫描技术的理解，并激发电池研究的新思路和新机遇。
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图1  同步辐射装置的示意图
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图2 正极侧可视化
Synchrotron X-Ray Tomography for Rechargeable Battery Research: Fundamentals, Setups and Applications. Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100557
 
5. Small：花状MoS2−x纳米片协同具有高效电催化位点的空心碳球实现先进钠硫电池
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室温钠硫（RT-Na/S）电池是最有前景的低成本储能技术之一。然而，RT-Na/S电池的应用目前受到严重的穿梭效应和体积膨胀的阻碍，这限制了能量密度和循环稳定性。
复旦大学武利民、陈敏等人首先通过第一性原理计算发现，在MoS2中引入硫空位可以有效提高多硫化物的吸附和催化能力以及离子和电子的电导率。然后，通过“瓶装船”策略，进一步设计和合成了独特的MoS2-x/C复合球体，其中花状少层和层间扩大的MoS2-x纳米片空间受限于中空碳纳米球中。
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碳壳结构用作S物种的密闭容器，同时作为导电基底以增强Na+/电子转移。剩余空间可以缓解充放电过程中S的体积膨胀。此外，具有极性特征的花状MoS2-x纳米片对S物种有很强的吸附作用，可以控制多硫化物的溶解。重要的是，硫空位和MoS2极性表面能够提高NaPS的吸附能，从而对多硫化物氧化产生强大的催化活性。
因此，FL-MoS2-x@HC/S复合材料显示出优异的初始放电容量（0.1 A g-1时为 1257.3 mAh g-1）和高度稳定的循环耐久性（0.1 A g-1下循环100圈后容量保持率为85.2%）以及显著的倍率性能（2 A g-1时为415.7 mAh g-1）。因此，这种独特的结构及其设计策略可以推动合成其他功能性2D过渡金属硫化物-碳基复合材料，用于RT-Na/S电池。
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图1 制备及表征
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图2 电化学性能
Flower-Like Interlayer-Expanded MoS2−x Nanosheets Confined in Hollow Carbon Spheres with High-Efficiency Electrocatalysis Sites for Advanced Sodium–Sulfur Battery. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202101879
 
6. EES：电池成本预测：回顾方法和结果，展望2050年
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可充电池是实现向气候中和社会转型长期目标的关键推动因素。在这种转型中，电池成本被认为是电池供电产品市场突破的主要障碍。受此鼓舞，各种研究已经发表，试图预测这些，为读者提供了由于方法和假设的差异而导致的预测成本的巨大差异。
德国明斯特大学Lukas Mauler等人通过将框架应用于最初2000多项与电池成本相关的研究，并从同行评审的文献中确定了53份具有原始电池成本或价格预测的相关出版物，为锂离子电池、固态电池、锂硫电池和锂-空气电池提供了时间或技术特定的评估，以提供应用预测方法和基本假设方面的透明度。
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图1  应用技术学习方法得出特定时间估计的研究的预测值
作者发现应用技术学习、基于文献的预测和专家启发的研究侧重于时间特定的预测，而应用自底向上的建模侧重于技术特定的预测。提供基于时间预测的每一项研究都预计锂离子电池成本会下降，即使考虑到原材料和电池材料价格的上涨。基于文献的预测在参考数据源和应用的聚合技术两方面都有所不同，但只能提供有限的预测。专家的启发使作者能够洞察关于全新电池技术的观点和疑问，然而，作者的分析表明，在所审查的研究中，缺乏具有足够工艺改进知识的咨询专家。
最近的研究表明，人们对更稳定的电池市场增长充满信心，而且，在特定时间的研究中，作者预计无论原材料价格如何发展，电池成本都将持续下降。然而，研究发现，在技术和时间层面上存在巨大的成本不确定性，这仍然是未来研究人员和行业面临的关键挑战。
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图2 电池市场增长的假设
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图3 应用基于文献预测的研究的预测值
Battery cost forecasting: a review of methods and results with an outlook to 2050. Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/d1ee01530c
 
7. Nano Energy：硝基富勒烯作为高性能钠金属电池的电解液相容添加剂
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电解液添加剂对钠金属电池的循环稳定性有重要影响，但由于与不同电解液的相容性差，严重阻碍了其应用。
华中科技大学谢佳、卢兴等人在富勒烯(C60)笼上合理掺入硝基得到了一种可作为有效添加剂的硝基富勒烯 (C60(NO2)6)，该添加剂与不同电解液具有高相容性，并且可以实现钠金属负极（SMAs）的高度可逆和无枝晶沉积/剥离。
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C60(NO2)6上的硝基不仅可以提高相容性，而且可以促进形成含有氮化钠 (NaNxOy/Na3N) 物种的理想SEI层，而C60笼优先锚定在钠表面以诱导均匀的钠沉积并形成致密光滑的形态。
Na电沉积的原位光学观察证实，加入C60(NO2)6添加剂后SMA的循环稳定性有很大提高，这不仅促进了SMA上稳定保护层的形成，而且有利于Na的均匀沉积和有效抑制Na枝晶生长。因此，采用C60(NO2)6的Na||Na对称电池在碳酸酯和醚类电解液中均显示出低电压滞后、高倍率性能和延长的循环寿命。即使在5 mA cm-2和5 mAh cm-2下，Na||Cu半电池也可以在醚类电解液中稳定循环超过 450小时。此外，在碳酸酯电解液中实现了高负载Na||Na3V2(PO4)3@C (8.7 mg cm-2)全电池循环稳定性的显著提高。
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图1 C60(NO2)6的表征
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图2 C60(NO2)6添加剂对Na电极电化学性能的影响
Nitrofullerene as an Electrolyte-compatible Additive for High-performance Sodium Metal Batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106396
 
8. Nano Energy：双组分活性ZnO量子点锚定氮化钒的工程多孔结构促进锌储存反应动力学
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水系锌离子电池（AZIB）的电化学性能很大程度上取决于快速反应动力学，因此研究人员进行了大量研究以提高离子/电子转移速率，但均未取得令人满意的结果。
重庆大学向斌等人通过简单的自牺牲策略进行孔隙工程，获得了具有互连框架双组分活ZnO量子点（QDs）修饰的VN纳米片（ZnO-QDs-VN-0.5），以促进锌储存反应动力学。
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丰富且均匀分布的多孔结构为快速扩散提供了短的Zn2+离子通道。与块体VN-0.5相比，通过合理设计的电极实现了独特的高表面快速电化学反应过程。形成的ZnO-QDs-VN-0.5表现出令人满意的比容量（384.1 mAh g-1 at 0.1 A g-1）、良好的倍率性能和令人满意的循环寿命。此外，柔性准固态ZnO-QDs-VN-0.5//Zn电池还表现出优异的稳定性、高能量密度和功率密度，证明该材料可应用于不同领域。
优异的性能可能是由于多相界面的合理调整和多孔结构控制，这显著提高了ZnO-QDs-VN-0.5（DZn2+≈10-8 cm2 s-1）的离子转移速率，并大大增强了离子存储能力。此外，通过不同的非原位方法阐明了电化学反应的机理。该工作为多孔电极材料的制备提供了极大的希望，并为指导构建性能优异的电极材料提供了依据。
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图1 ZnO-QDs-VN-0.5的电化学性能
图2 ZnO-QDs-VN-0.5 的电化学动力学
Engineering Porous Structure in Bi-Component-Active ZnO Quantum Dots Anchored Vanadium Nitride Boosts Reaction Kinetics for Zinc Storage. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106386

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