【DFT计算+实验】​孙学良/李喜飞AFM：NVO-NBs实现超长寿命SIBs

具有高能量密度的柔性独立式正极一直是可穿戴钠离子电池（SIBs）面临的挑战。基于此，西安大略大学/西安理工大学孙学良院士、西安理工大学李喜飞教授等人报道了通过制备Na₅V₁₂O₃₂纳米带（NVO-NBs）异质结，提高钠离子动力学特性来解决该问题。

优化后的NVO-NBs异质结具有优异的倍率性能（在0.2 C时为213 mAh g^-1，在10 C时为100 mAh g^-1）和超长循环稳定性（在5 C下3000次循环95.4%）。

通过DFT计算，作者研究了NVO-rGO异质结的界面相互作用，证明了界面V的Mulliken电荷对界面V的构建具有改善属性。

首先，作者揭示了Na⁺在异质界面上的扩散特性，NVO-rGO和NVO样品的完美扩散路径。在NVO中，路径1和路径2的能垒分别为0.46和0.45 eV。NVO-rGO异质结中与V-O-C界面通路相关的扩散能垒分别为0.30和0.31 eV，远低于NVO的0.46 eV。

特别是，在NVO-rGO界面上可以形成更可行的途径，表明扩散动力学显著增强，Na⁺扩散路径更快。即，Na⁺在V-O-C界面中是有利的。

能带结构和态密度（DOS）表明，对比原始NVO，带隙减小到0.01 eV。随着V-O-C的引入，可减小带隙，进一步提高导电性。带隙逐渐消失并转变为导体性质，NVO-rGO异质结的能带结构通过电子转移成功跨越费米能级，从而提高了电子导电性。

结果表明，NVO-rGO异质结在提高整体电子和离子电导率方面具有重要意义。通过设计吸引的V-O-C界面，NVO-rGO的钠离子吸附能远低于NVO，表明其更有利于钠离子的吸附，提高钠的存储容量。

V-O-C Bonding of Heterointerface Boosting Kinetics of Free-Standing Na₅V₁₂O₃₂ Cathode for Ultralong Lifespan Sodium-Ion Batteries. Adv. Funct. Mater, 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/adfm.202303211.