电池顶刊集锦：黄云辉/杨全红/谢清水/梁叔全/何海勇/张新宇/刘智骁等人最新成果

1. Yang-Kook Sun&Seung-Taek Myung最新AM：来自大自然的礼物：二次电池的仿生材料

自然界中的材料已经进化成最有效的形式，并在数万年的时间里适应了各种环境条件。由于它们的多功能和环境友好性，许多人尝试将仿生材料用于工业应用，从而确立了仿生学的重要性。仿生学已经成为在可充电二次电池领域寻求技术突破的关键。近日，韩国世宗大学Yang-Kook Sun（通讯作者）和汉阳大学Seung-Taek Myung（通讯作者）等人在材料研究顶级期刊Adv. Mater.上发表了题为”Gifts from Nature: Bio-Inspired Materials for Rechargeable Secondary Batteries”的综述论文。

作者讨论了可用于二次电池的仿生材料的特性及其作为电池主要部件(如电极、隔膜和粘结剂)应用的好处。介绍了仿生材料在合成复杂结构纳米材料、生物质制备低成本电极材料、锂离子电池生物分子有机电极等方面的应用。此外，还讨论了天然隔膜和粘结剂，包括它们在提高电池性能和安全性方面的作用。还提到了钠离子电池、锌离子电池和柔性电池等下一代二次电池的最新进展，以了解在这些新的电池系统中使用仿生材料的可行性。最后，总结了目前的研究趋势，并提出了未来的研究方向，为二次电池仿生技术的发展提供了重要的科学和实际问题的见解。

可充电二次电池的代表性仿生材料及相应策略

生物模板材料生物模板尺寸的显微图像

作为模板材料的树和硅藻切片的显微镜图像

Gifts from Nature: Bio-Inspired Materials for Rechargeable Secondary Batteries(Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202006019)

2. 梁叔全&潘安强&何海勇最新AM：钠离子电池倍率性能和循环稳定性新策略

大量研究表明，由于层间距的增大，增加了层间距，从而提高了碳负极的倍率能力。然而，当扫描速率大于1 mV s⁻¹时，扩散控制容量的百分比小于30%，这表明对炭素负极倍率能力提高原理的认识是不准确的。近日，中南大学梁叔全（通讯作者），潘安强（通讯作者）和宁波材料所何海勇（通讯作者）等人在材料研究顶级期刊Adv. Mater.上发表了题为”Increasing Accessible Subsurface to Improving Rate Capability and Cycling Stability of Sodium-Ion Batteries”的研究性论文。

作者研究发现，杂原子掺杂对体相碳层间距影响不大，即扩散控制能力很难通过掺杂来提高。然而，在拉应力协同作用下，次表层的层间距明显扩大到0.40 nm，这将增加高电流密度下可接近的次表层的厚度。此外，碳结构的高度可逆性确保了超长循环的稳定性，因此，即使在10 A g⁻¹下进行6000次循环，SRNDC700的衰减率也只有0.0025%。本文对掺杂改善炭质负极电化学性能的机理有了新的认识，为碳掺杂提供了一种新的设计思路。

富硫氮掺杂三维多孔碳骨架(SRNDC)可逆钠化/去离子化的示意图

SRNDC-700形貌和结构示意图

SRNDC-700的XPS，拉曼和孔隙率测试

Increasing Accessible Subsurface to Improving Rate Capability and Cycling Stability of Sodium-Ion Batteries(Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202100808)

3. 湖南大学刘智骁&陈小华最新AM：糖精竟然可以稳定锌负极

由于负极/电解质界面(AEI)不稳定，锌负极库仑效率(CE)较低，枝晶形成严重。循环前形成的双电层(EDL)结构对在锌表面形成稳定的固体电解质界面(SEI)具有重要意义，但以往对锌负极稳定性的研究很少。近日，湖南大学刘智骁（通讯作者）和陈小华（通讯作者）等人在材料研究顶级期刊Adv. Mater.上发表了题为”Stabilizing Zinc Anodes by Regulating the Electrical Double Layer with Saccharin Anions”的研究性论文。

作者引入糖精(SAC)作为电解质添加剂来调节AEI上的EDL结构。结果表明，SAC衍生的阴离子优先吸附在锌金属表面，而不是水偶极子，形成了一种新的贫水的电致发光结构。此外，由于SAC阴离子的分解，在Zn表面也检测到了独特的SEI。两者都被证明能够调节锌的沉积行为并防止副反应。使用SAC添加剂的锌锌对称电池在恶劣的测试条件下(10 mA cm⁻²，10 mAh cm⁻²)，可提供2.75 Ah cm⁻²的高容量和99.6%的高CE。在40 mA cm⁻²的高倍率下也获得了良好的稳定性。在Zn-MnO₂全电池中进一步证明了该添加剂的有效性。

不同电极的结构表征

电极的XPS表征

电池的电化学性能

Stabilizing Zinc Anodes by Regulating the Electrical Double Layer with Saccharin Anions(Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202100445)

4. 厦门大学谢清水&彭栋梁最新AM:精确调节富锂锰基正极材料初始库仑效率

富锂锰基正极材料是高能量密度锂离子电池的潜在正极材料。然而，低的初始库仑效率严重阻碍了LRM的商业化。近日，厦门大学谢清水（通讯作者）和彭栋梁（通讯作者）等人在材料研究顶级期刊Adv. Mater.上发表了题为”A Universal Strategy toward the Precise Regulation of Initial Coulombic Efficiency of Li-Rich Mn-Based Cathode Materials”的研究性论文。

作者提出了一种简单易行的油酸辅助界面工程，用于精确控制离子交换膜，有效提高LRM可逆容量和速率性能。结果，LRM的ICE可以精确地从84.1%调整到100.7%，并且在0.1 C下获得了330 mAh g^-1的非常高的比容量，以及在5 C下具有250 mAh g^-1的比容量。理论计算表明，引入的阳离子/阴离子双缺陷可以降低Li⁺离子的扩散势垒，原位表面重建层可以诱导一个自内置电场来稳定表面晶格氧。这项工作为通过多策略协同界面工程技术提高LRM的综合电化学性能提供了一个有价值的新思路。

OA辅助界面工程示意图

OAT-3表面区的HAADF-STEM图像

电池的电化学性能

A Universal Strategy toward the Precise Regulation of Initial Coulombic Efficiency of Li-Rich Mn-Based Cathode Materials(Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202103173)

5. 卧龙岗大学Gordon G. Wallace& Jun Chen最新AFM综述：3D打印穿戴式电化学能源装置

可穿戴电子产品的新兴市场刺激了对柔性且可靠的能量储存和转换单元（包括电池，超级电容器和热电化电池）的商业化的需求迅速增长。3D打印是一种快速生长的制造技术套件，由于其相对较低的成本，设计自由度和可控的，可重复的原型设计能力，广泛地用于上述能量相关领域。然而，可加工油墨配方和准确的材料/装置设计存在挑战。近日，卧龙岗大学Gordon G. Wallace（通讯作者）和Jun Chen（通讯作者）等人在材料研究顶级期刊Adv. Funct. Mater.上发表了题为”3D-Printed Wearable Electrochemical Energy Devices”的综述论文。

作者通过总结最近在3D印刷的可穿戴电化学能量装置中的进步并讨论当前的限制和未来的发展。

各种可穿戴式电化学能量装置的概要说明

可穿戴式电化学能源装置的常规制造方法

3D打印系统的示意图

3D-Printed Wearable Electrochemical Energy Devices(Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfa.202103092)

6. 日本京都大学Atsuo Yamada最新综述：固体电解质界面形成理论分析

固体电解质界面(SEI)是电池电极上的一层离子导电层，它是在初始充电过程中电解液还原分解而形成的。SEI的性质对电池的安全性、功率和寿命有很大影响。因此，阐明SEI层的形成机制已成为当务之急。传统的理论计算揭示了电解质还原分解的初始基本步骤，而实验方法主要集中在最终形成的SEI的表征上。此外，理论和实验方法都不能接近SEI增长的中间或瞬时状态。近日，日本京都大学Atsuo Yamada（通讯作者）等人在材料研究顶级期刊Adv. Mater.上发表了题为”Frontiers in Theoretical Analysis of Solid Electrolyte Interphase Formation Mechanism”的综述论文。

作者重点介绍了近年来在揭示其生长机理方面的理论成果，并为设计稳定的先进电池SEI层提供了明确的指导。

锂离子电池固体电解质界面(SEI)示意图

SEI形成过程的实验和理论分析概述

不同时空尺度下SEI形成过程的理论模拟方法综述

Frontiers in Theoretical Analysis of Solid Electrolyte Interphase Formation Mechanism(Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202100574)

7. 天津大学杨全红&上海师范大学Ying Wan最新AM：锂硫电池中多硫化物穿梭的选择性催化修复

可溶性锂多硫化物在电极间穿梭，导致容量衰减严重，电解液使用量过大，严重制约了锂硫电池的实用化。近日，天津大学杨全红（通讯作者）和上海师范大学Ying Wan（通讯作者）等人在材料研究顶级期刊Adv. Mater.上发表了题为”Selective Catalysis Remedies Polysulfide Shuttling in Lithium-Sulfur Batteries”的研究性论文。

作者提出选择性催化是解决固-液-固硫连续氧化还原反应的根本途径。概念验证的铟(In)基催化剂有针对性地减缓了固-液转化、元素硫向多硫化物的溶解，而加速了液-固转化、多硫化物向不溶性Li₂S的沉积，基本上减少了多硫化物在电解液中的积累，最终抑制了穿梭效应。通过改变反应活化能和动力学电流，改变反应路径，结合所探索的动态变化催化剂(LiInS₂催化剂)，以及In基催化剂的逐渐失活，从实验和理论上揭示了选择性催化作用。这种基于In的电池在4.0 C下稳定工作在1,000次循环中，初始面积容量高达9.4 mAh cm⁻²，硫负载量为≈9.0 mg cm⁻²。

解决可溶性多硫化锂“穿梭效应”的策略

In基正极与无In正极的电化学性质比较

In基锂硫电池与不含In电池的电化学性能比较

Selective Catalysis Remedies Polysulfide Shuttling in Lithium-Sulfur Batteries(Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202101006)

8. 黄云辉&秦家千&张新宇最新Naon Energy:纤维素纳米纤维-氧化锆隔膜抑制锌枝晶

目前提倡的抑制锌枝晶的电极和电解质的优化策略对于水性锌离子电池仍然具有挑战性。近日，华中科技大学黄云辉（通讯作者），朱拉隆功大学秦家千（通讯作者）和燕山大学张新宇（通讯作者）等人在材料研究顶级期刊Nano Energy上发表了题为“Modulating Zn deposition via ceramic-cellulose separator with interfacial polarization effect for durable zinc anode”的研究性论文。

作者开发了一种纤维素纳米纤维-氧化锆复合(ZC)隔膜，其具有易于制造和成本有效的特征，以稳定锌阳极。ZC隔膜的设计能够实现出色的离子电导率和高Zn²⁺转移数(0.69)，高介电常数的氧化锆颗粒通过麦克斯韦-瓦格纳极化效应提供定向电场，调节均匀的锌沉积，加速Zn²⁺离子扩散动力学并排斥阴离子，从而稳定锌阳极并抑制钝化反应。陶瓷-纤维素隔膜为建造用于大规模储能的先进锌负极提供了一种有吸引力的策略。

隔膜的形貌表征

隔膜的电化学性能测试

Zn²⁺通过隔膜可能的迁移过程示意图

Modulating Zn deposition via ceramic-cellulose separator with interfacial polarization effect for durable zinc anode（Nano Energy，2021， DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106322）

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电池顶刊集锦：黄云辉/杨全红/谢清水/梁叔全/何海勇/张新宇/刘智骁等人最新成果

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