​北大AEM: Zn2+诱导K2MnFe(CN) 6相变促进高度稳定的锌离子存储

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​北大AEM: Zn2+诱导K2MnFe(CN) 6相变促进高度稳定的锌离子存储
普鲁士蓝类似物 (PBA) 具有容纳大离子和可调价态的开放框架，在水性锌离子电池 (ZIB) 的背景下引起了广泛的兴趣。然而，由于结构不稳定，ZIBs中的PBAs目前仍然存在容量低和循环稳定性差的问题。
北京大学深圳研究生院郑家新、李锐副教授等人报道了在ZIB充电/放电至400次循环中实现100 mAh g-1的非常稳定容量的K2MnFe(CN) 6正极。有趣的是，这种稳定的容量归因于由 Zn2+插入诱导的过程中，K2MnFe(CN)6正极逐渐转变为菱形K2Zn3[Fe(CN) 6]2。原位 XRD 表征清楚地证明了循环过程中正极的结构演变。
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图1 原位XRD表征
通过DFT计算表明插入的 Zn2+诱导三价锰的强烈 Jahn-Teller 效应，导致强烈的晶格畸变。再加上锰的歧化反应，MnN6八面体被ZnN4四面体取代并最终产生新的K2Zn3[Fe(CN) 6]2相。所得K2Zn3[Fe(CN) 6]2的坚固结构相包含更宽的通道以容纳二价离子，因此能够高度稳定和可逆地存储 Zn2+离子。这项工作的发现使人们对ZIB中PBA的演变有了新的认识，并提供了一种有前途的正极材料。
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图2 DFT计算结果
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图3 相变机理示意图
Zn2+ Induced Phase Transformation of K2MnFe(CN)6 Boosts Highly Stable Zinc-Ion Storage. Advanced Energy Materials. 2021. DOI: 10.1002/aenm.202003639

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