AFM：超临界CO2辅助SiOx/碳多层涂层修饰锂离子电池硅负极

超临界CO₂(SCCO₂)具有类似气体的扩散性、低表面张力和出色的传质特性，可用于在硅颗粒上形成SiO_x/碳多层涂层。SCCO₂与Si的相互作用产生连续的SiO_x 层，可以缓冲锂化/脱锂过程中的Si体积变化。此外，共形碳膜沉积在Si@SiOx 核周围。与通过传统湿化学方法生产的碳膜相比，SCCO₂沉积的碳具有明显更少的含氧官能团，因此具有更高的电子导电性。

台湾阳明交通大学Jeng-Kuei Chang等人比较了SCCO₂合成中三种类型的碳前体，即葡萄糖、蔗糖和柠檬酸。并开发了一种环保、经济且可扩展的SCCO₂工艺，用于一步生产锂离子电池独特的 Si@SiO_x@C负极。

图1 SCCO₂装置的示意图

这项工作对使用传统湿化学方法合成的对照样品进行了比较。系统地研究了各种电极的微观结构、结晶度、化学成分和锂化-脱锂行为。此外，还探讨了碳前驱体对材料和电化学特性的影响。所提出的SCCO₂合成方法可以为下一代锂离子电池制造高容量、高功率和长寿命的Si@SiO_x@C复合负极。

研究显示，使用葡萄糖前体制备的样品显示出最高的振实密度、最低的电荷转移电阻和最佳的Li⁺传输动力学，从而在5 A g^-1下具有918 mAh g^-1的高比容量。经过300次充放电循环后，电极保持其完整性，固体电解质界面的积累很低。

图2 电化学性能

Supercritical CO2-Assisted SiOx/Carbon Multi-Layer Coating on Si Anode for Lithium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104135

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AFM：超临界CO2辅助SiOx/碳多层涂层修饰锂离子电池硅负极

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