ACS Energy Lett.：无机涂层能否用作水系超浓电解液的稳定SEI？

为水系锂离子电池开发稳定的共形固体电解质界面（SEI）一直是人们期待已久的梦想，以支持无毒环保储能技术的发展。为实现这一目标，最近引入了水系超浓电解液，因为其独特的溶剂化结构允许在负极上形成富LiF的SEI层，从而赋予界面稳定性。然而，这种富含LiF的SEI的内在稳定性从未被探究过，尽管越来越多的证据表明其钝化性能差，并且在运行时减少了水分。

麻省理工学院Betar M. Gallant、法国索邦大学Alexis Grimaud等人将LiF共形层涂覆到锂电极上，并通过溶解度测量、原位显微镜和气相色谱法研究了它们对超浓电解液的反应性。

这项工作表明：（1）使用超浓水系电解液不允许负极处的SEI自钝化；(2) LiF溶解度不是控制此类无机涂层稳定性差的主要因素；(3) 虽然富含无机物的界面可以在物理上阻碍反应并在短时间内保持一定的稳定性，但由于在任何实际SEI 中都存在外在缺陷，含水电解液将固有地到达下面的负极材料。因此，由无机涂层制成的人工SEI不适用于防止水系体系中的水反应性。

考虑到在循环过程中可能会不断形成裂纹和/或微孔，有必要触发其自钝化以保护底层电极。为实现这一目标，可以设想两种策略，要么使用添加剂，要么使用有机涂层。关于添加剂的使用，必须根据其优先溶剂化锂离子的能力进行设计，从而将水从溶剂化鞘中置换出来。有机涂层可以通过接枝策略或层压聚合物保护层来开发。

图1 测量LiF溶解度的方案示意图及其自各溶液中的溶解极限

图2 LiF保护的金属锂样品暴露于不同电解液时的气体逸出以及SEI行为

Can an Inorganic Coating Serve as Stable SEI for Aqueous Superconcentrated Electrolytes? ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01097

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ACS Energy Lett.：无机涂层能否用作水系超浓电解液的稳定SEI？

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