哈工大张乃庆/帅永/范立双EnSM：双原子铁基催化剂促进多硫化物的高效转化

原子分散的金属催化剂在加速多硫化锂转化的动力学和抑制穿梭效应方面提供了巨大的潜力，有望实现锂硫电池的长寿命循环和高倍率性能。然而，单金属位点与多硫化物之间的端面吸附结构限制了单原子催化剂的吸附能力和催化活性。

图1. 多硫化物与单/双原子铁材料之间的相互作用

哈尔滨工业大学张乃庆、帅永、范立双等在掺氮石墨烯（简称为Fe DAs-NG）表面构建了原子分散的双原子铁位点，并首次将其应用于Li-S电池，探索其在多硫化物转化过程中的电催化反应活性和机理。

这种双原子催化剂与单原子催化剂一样，具有极高的原子利用率、密集的裸露金属中心和超高的催化活性。双原子铁位点中相邻铁原子的协同效应为高效催化缓慢的多硫化物转化过程提供了新的可能性。

图2. 对多硫化物转化的催化

密度泛函理论（DFT）计算表明，双原子Fe位点能通过两个Fe-S键化学捕获多硫化物分子，独特的双键吸附结构不仅能削弱多硫化物的S-S键，加速其转化，还能激活Li₂S分子，降低分解能垒。因此，Fe DAs-NG可以有效防止穿梭效应，减少不可逆容量损失。

结果，采用Fe DAs-NG/S正极的Li-S电池大大提高了初始容量（1615 mAh g^-1），并具有出色的循环稳定性，在2C时每循环衰减率低至 0.015%。即使在7.9 mg cm^-2的高硫负载条件下，Fe DAs-NG/S正极在0.2C条件下循环200次也能产生6.6 mAh cm^-2的高容量。

图3. Li-S电池电化学性能

Dual-Atoms Iron Sites Boost the Kinetics of Reversible Conversion of Polysulfide for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103026