锂金属电池(LMB)具有高的理论容量（3860 mAh g-1）、低电化学电位（-3.040 V vs. SHE）和低密度（0.534 g cm-3），受到研究人员的广泛关注。然而，锂金属负极存在严重的安全隐患：锂枝晶不受控制的生长，导致内部短路和热失控。
为了解决上述问题，研究人员已经开发了几种专注于隔膜/阳极界面的改性策略，以抑制锂枝晶的形成并保护隔膜。其中，一种策略是通过调整电解质组成和添加剂来提高 SEI 的稳定性。尽管取得了一定的效果，但是大多数添加剂在循环过程中会不断消耗；另一种策略是采用 Li-C 复合材料，如亲锂 3D 纳米多孔 氮 掺杂石墨烯，可以有效解决充电和放电过程中锂负极不受控制的枝晶生长和大体积变化的关键问题。因为3D Li-C 复合负极具有以下优点：首先，3D分层多孔结构在电镀过程中为锂沉积创造了大空间和连续的导电网络结构，确保了循环稳定性；其次，3D 导电网络使阳极/隔膜界面处的电流密度分布均匀，有利于抑制锂枝晶的生长以保护隔膜；最后，具有大比表面积的 3D 结构可以提供丰富的成核位点，这有助于降低滞后电压。因此，3D Li-C复合负极在一定程度上缓解了枝晶形成和体积膨胀问题。然而，这些设计不能有效地保护隔膜，防止循环过程中阳极/隔膜界面处的枝晶生长。因此，设计金属锂负极以减轻由枝晶生长引起的负极/隔膜界面的压力非常重要。
成果简介
受 3D Li-C 复合负极独特优势的启发，西安交通大学丁书江教授团队引入了一种新的“定向生长”策略，来抑制锂枝晶生长和体积变化。该策略的创新之处在于将主沉积界面从负极/隔膜界面转移到负极/集流体界面：在集流体和锂金属负极之间放置一层纤维素/石墨烯碳复合气凝胶（CCA）。
图1 新的定向生长策略的设计原理图研究成果以“Current-density regulating lithium metal directional deposition for long cycle-life Li metal batteries”为题，发表在国际权威期刊Angew上。
图2 原位实时OM成像表征2. 得益于上述优点，锂金属负极在半电池和全电池测试中表现出出色的循环稳定性和倍率性能：即使在 25 mA cm-2 的高电流密度和 13 mAh cm-2 的高剥离/电镀容量下，电极能够在50 mV的低过电位内保仍然保持高循环稳定性超过 300 h ；LCL-bottom/LPF 全电池在 1000 次循环后能够保持其初始容量的 94%！图3 所制备电极在锂电镀和剥离过程中的电化学性能表征3.密度泛函理论计算（DFT），CCA 层中的电流密度高于锂表面的电流密度，因此锂更容易沉积在其上而不是锂金属表面。这意味着枝晶形成总是面向集流体而不是隔膜，从而提高LMBs 的循环稳定性。
文献信息
Heng Mao, et al, Current-density regulating lithium metal directional deposition for long cycle-life Li metal batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021. DOI: 10.1002/anie.202105831. https://doi.org/10.1002/anie.202105831
作者简介
丁书江，1978年生于黑龙江省哈尔滨市，西安交通大学理学院教授，博士生导师，教育部“新世纪优秀人才”，陕西省“青年科技新星”，西安交通大学腾飞特聘教授、西安交通大学青年拔尖A类入选者。研究工作涉及高分子/无机物纳米结构复合材料的设计、制备及其在电化学储能（锂/钠离子电池、锂硫电池、固态电池、燃料电池）、传感器、电驱动和电催化等方面的应用基础研究。以第一作者或者通讯作者身份在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem A等期刊上发表论文140余篇，其中14篇论文入选“基本科学指标数据（ESI）”高被引论文，并担任多个著名国际学术期刊的审稿人。在研项目包括国家自然科学基金面上和青年项目，博士点基金、陕西省基金等。获奖包括：2016年陕西青年科技奖，2017年陕西省高等学校科学技术奖一等奖（第一完成人）。2018年11月入选美国科睿唯安（Clarivate）交叉学科领域的高被引科学家，2019年1月入选爱思唯尔（Elsevier）中国高被引学者。
