赵仕俊&康雄武重磅Joule：可解释深度图神经网络设计高熵电催化剂

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导读

电催化在缓解能源危机与减少环境污染方面扮演者重要角色。传统电催化剂如IrO₂, RuO₂, 和Pt被成功运用于提升燃料电池的反应速率。然而，因为受到线性关系的约束及高昂的成本，这些催化剂的大规模应用受到了限制。

高熵合金由五种及其以上的金属元素组成，高熵合金为电催化反应设计提供了一个新的平台。与有序的金属与合金不同，高熵合金因为由独特的化学无序性和局域环境的畸变使其有可能打破线性关系的约束。

高熵合金同时提供了广阔的组分优化的空间和出色的动态稳定性。一些先进的合成方法也成功地被应用于合成高熵合金纳米团簇，甚至包含了传统上被认为不互溶的组分。

由于高熵合金组分空间巨大且表面位点多，设计及优化高熵催化剂的组成和位点面临巨大的挑战。例如，为了获得吸附质在某一组分表面的吸附性质，研究者需要进行大量的计算，以获取可靠的吸附能分布。对与新的组分则需要新的计算。因此，用计算模拟的方法来理性合计高熵催化剂要面临高昂的计算成本。

近日，香港城市大学赵仕俊团队（主要通讯作者）与华南理工大学康雄武团队合作开发并验证了一种基于注意力机制的深度图神经网络。首先作者准备了包含80万帧结构的数据集。然后训练了高精度原子图注意力神经网络（AGAT）。

而后，用训练好的模型和DFT电子结构分析发现d带中心理论和线性关系在高熵催化剂的表面是成立的。为了使AGAT模型可以探索整个组分空间，作者进一步准备了非等主元的数据集，该数据集大小远小于等主元数据集。

基于高通量预测结果，两个非等主元组分（Ni_0.13Co_0.13Fe_0.13Pd_0.10Pt_0.50和Ni_0.10Co_0.10Fe_0.10Pd_0.30Pt_0.40）被推荐为高活性高熵催化剂。实验成功制备了Ni_0.20Co_0.20Fe_0.20Pd_0.20Pt_0.20和AGAT推荐的高活性催化剂，并表明推荐的两个非等摩尔比样品活性高于Pt/C活性，进一步验证了模型的可靠性。

论文进一步揭示了高熵催化剂绕过线性关系约束的机制。相关研究成果以“Design high-entropy electrocatalyst via interpretable deep graph attention learning”为题发表在Joule。

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.06.003

图1. AGAT模型架构

图2. RuRhPdIrPt体系吸附能分布

图3. NiCoFePdPt体系吸附能分布

图4. 测试集AGAT模型精度

图5. 高熵电催化剂的理性设计

图6. 实验验证推荐组分

图7. AGAT模型的可解释性

图8. 高熵电催化剂绕过线性关系的限制

小结

综上所述，本文开发了深度图注意力神经网络（AGAT），模型在预测能量和受力的平均绝对误差分别为1.1 meV/atom 和54 meV/Å。AGAT模型提供了一种无需特征工程的端到端的方案。

基于训练好的AGAT模型，作者预测了ORR中间体在RuRhPdIrPt和NiCoFePdPt表面的结合强度。另外，论文结果表明传统d带理论和线性关系在高熵材料表面依然成立。但高熵材料可以通过表面丰富的位点来绕过线性关系对催化活性的限制。

通过进一步探索Ni-Co-Fe-Pd-Pt体系，AGAT模型推荐了两个高ORR活性的非等主元组分，分别为：Ni_0.13Co_0.13Fe_0.13Pd_0.10Pt_0.50和Ni_0.10Co_0.10Fe_0.10Pd_0.30Pt_0.40。

本文通过实验进一步验证了AGAT模型的推荐。由于模型的注意力分数完善地解释了AGAT模型地预测行为，论文进一步说明AGAT模型为可解释深度学习模型。通过理解AGAT模型，本文表明吸附质对表面原子地影响局限在3近邻或4.5 Å以内。

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赵仕俊&康雄武重磅Joule：可解释深度图神经网络设计高熵电催化剂

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