不稳定的固体电解质界面层(SEI)和枝晶生长导致的低库仑效率和容量显著衰减,给锂金属电池的实际应用带来了挑战。
图1. 基于OPS的保护层设计
德国亥姆霍兹乌尔姆研究所Stefano Passerini、南昌大学周耐根等提出了一种通过引入八苯基硅倍半氧烷(OPS)并加入少量锂盐来调节锂沉积行为的有效策略。
研究显示,OPS对锂具有很高的亲和力,其在多个位点吸附锂离子的能力使其能够有效捕获并均匀调节Li+离子通量。
保护层可均匀调节锂离子通量,并在表面捕获锂离子,从而实现无枝晶锂沉积/剥离。此外,OPS层还起到物理屏障的作用,防止锂金属负极与电解液之间发生腐蚀反应。
图2. 锂沉积/剥离过程观察
在用作锂库存的25mM OPS溶液中进一步加入1wt%的锂盐,可确保电极/电解液界面的稳定性,并促进传统碳酸酯电解液中的电化学和传质动力学。
这种保护层有助于采用LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)作为正极、超薄OPS保护锂箔(20 微米)作为负极的锂金属电池获得稳定且无枝晶的性能。其在1C下循环300次后,容量保持率高达91.4%。
此外,这项工作还将OPS保护锂负极和NCM811与Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3固体电解质结合起来进行了测试,结果表明其循环能力可延长至300次,平均库仑效率为99.58%,容量保持率为85.7%。
图3. 全电池性能
Adaptive Multi-Site Gradient Adsorption of Siloxane-Based Protective Layers Enable High Performance Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Material 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302577
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