三单位联发Nature nanotechnol.: 冷冻电镜立功！揭示SEI向Si负极内部的逐渐生长导致容量衰减

固体电解质中间相（SEI）是在电极表面形成的一层界面，对于锂离子电池中的电化学反应和稳定性至关重要。活性材料，尤其是那些具有极高能量密度的材料，如硅 (Si)等，在离子嵌入和脱出时通常不可避免地会发生大的体积波动，这就提出了一个关键问题，即SEI如何与材料相互作用并随之演变，从而导致控制电池的循环稳定性。

在此，美国西北太平洋国家实验室王崇民、李晓林，宾夕法尼亚州立大学帕克分校张素琳与洛斯阿拉莫斯国家实验室Jinkyoung Yoo等人结合EDS断层扫描、先进的算法和冷冻电镜（cryo-STEM），在三维上揭示了Si和SEI的结构和化学演化之间的关系。

经化学力学模型证实，作者发现在脱Li过程中由于空位注入和冷凝，电解质沿纳米空穴的渗流通道逐渐渗透和SEI生长。

图1. Si和SEI层随电池循环的空间演变

因此，Si-SEI的空间结构从最初几个循环中经典的“核-壳”结构演变为长时间循环后的“李子-布丁”结构，造成电子传导通路的破坏和死Si的形成，从而导致容量衰减。

SEI和活性材料的空间耦合交互演化模型原则上适用于广泛的高容量电极材料，这项研究为修复高容量电极的衰减提供了重要的见解。

图2. 锂化/脱锂循环期间SEI向内生长的微观建模

Progressive growth of the solid-electrolyte interphase towards the Si anode interior causes capacity fading, Nature Nanotechnology 2021. DOI: 10.1038/s41565-021-00947-8

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