可充电锂电池由于其高能量密度是下一代有前景的候选储能设备,它们的电化学性能深受电解质组合物的影响。传统锂离子电池 (LIB) 中使用的碳酸盐基电解质对元素锂具有高度腐蚀性,基于甘醇二甲醚的电解质通常具有更好的还原稳定性,但它们在4 V/Li下会发生早期氧化,与高压正极不匹配。最近,氟化溶剂和盐类对锂负极的循环行为表现出积极影响,但高成本阻碍了它们的应用。在此,中科院苏州纳米所沈炎宾副研究员与加拿大卡尔加里大学Venkataraman Thangadurai等人报道设计了一种与元素锂负极和富镍正极兼容的经济型碳酸盐-甘醇二甲醚混合电解质(CGHE)。图1. 沉积的锂和SEI的表征使用DFT、NMR和FTIR研究证明了CGHE表现出独特的溶剂化结构,其中二甘醇二甲醚(G2)主导锂离子的初级溶剂化壳层。它能使六氟磷酸盐阴离子完全电离,并与LiNO3形成接触离子对。混合电解质导致了强大的富含无机物的SEI,同时保持了优异的离子电导率,润湿性和与元素Li的化学稳定性。因此基于该混合电解质的含400%过量锂负极的锂金属电池在2C下循环200次后仍提供99.2 mAh g-1的比容量,几乎是普通EC/DEC电解质(27 mAh g-1)的四倍。无负极锂电池在50次循环后容量保持率为73%,而使用典型碳酸盐电解质的无负极电池最终在45次循环内失效。图2. 基于该混合电解质的无负极锂金属电池的电化学性能Rational design of a carbonate-glyme hybrid electrolyte for practical anode-free lithium metal batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.043