山大胡成Small: 一种实现锂金属负极无枝晶的高离子转移数改性隔膜

目前锂金属负极的应用受到锂枝晶不受控制的生长的阻碍，而电解质的传质特性在枝晶的形成中起着重要作用。在空间电荷模型中，t₊表示Li迁移数，更高的t₊对抑制锂枝晶非常有效。

在此，山东大学胡成教授等人研究了具有高Li⁺迁移数（t₊）的改性隔膜对锂金属负极结构和电化学性能的影响，在高达5 mA cm^-2的电流密度和20 mAh cm^-2的面积容量下实现了稳定且无枝晶的电镀/剥离循环。

在高t₊环境下生长的均匀且类似岩石的锂颗粒具有明确的织构，在5 mAh cm^-2的低面积容量下，外延生长发生在锂衬底的{100}织构上，均匀的锂电镀加强了这种优选取向。

图1. 在压缩应力下沉积的锂晶粒的变形以及<111>纤维织构的形成的示意图

将面积容量增加到20 mAh cm^-2，由于空间电荷减少和Li⁺的较低传输限制有利于紧密堆积的{110}平面的暴露，织构从{100}变为 {110}。镀层中也存在压缩诱导的<111>纤维织构，其含量随着镀层容量的增加而增加。

为了证明改性隔膜在实际电池中的应用潜力，作者组装了软包Li-S电池，且实现了934 mAh g^-1的高初始比容量，并且在100次循环后该值保持为816 mAh g^-1。这项研究为探索新的高t₊环境和开发用于高能量密度锂金属负极的外延衬底提供了基本的理解。

图2. 基于该隔膜的Li-S软包电池的电化学性能

Dendrite-Free Li Metal Anodes and the Formation of Plating Textures with a High Transference Number Modified Separator, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202101881

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山大胡成Small: 一种实现锂金属负极无枝晶的高离子转移数改性隔膜

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