黄长水/侯柱锋/吕青Angew.: 半波电位为0.89 V！Sp杂化氮作为铁单原子的锚定位点促进ORR

单原子催化剂(SACs)由于其较高的原子利用率、比选择性、可调的配位环境和许多催化反应的非凡活性，引起了广泛的关注和广泛的研究。通常，原子分散的金属-氮-碳(M-N-C)部分，特别是Fe-N-C，被认为是ORR工艺取代贵金属铂基催化剂的新兴候选催化剂。

为了进一步提升催化剂ORR活性，近日，中科院化学青能所黄长水、中科院福建物构所侯柱锋和山东大学吕青等基于GDY的构型优势，提出了一种有效和可行的方法来在N掺杂GDY上锚定铁单原子，从而形成sp-N，并通过用sp-N和含氧基团介导活性中心来促进ORR的性能。

实验结果和理论计算表明，Fe的电子结构受到sp-C和sp-N配位的调控。在合成的催化剂(简称Fe-N-GDY)中，Fe的电子结构同时受到sp-N和氧的调节，sp-N的参与和OH的自发吸附成功地削弱了ORR过程中Fe和*OH中间体的结合能。此外，Fe-N-GDY的多孔结构和高的BET表面积保证了快速的传质和丰富的活性位点暴露，这也是其优异的ORR活性的重要原因。

因此，Fe-N-GDY在0.89 V时表现出正的半波电位(E_1/2)和1.05 V的起始电位。此外，Fe-NGDY的高效活性和固有稳定性使组装的ZAB具有理想的长期循环寿命，在900多个循环中表现出非凡的持久性，降解程度可忽略不计，优于大多数报道的SACs。碳载体的合理设计为调节活性中心的电子结构提供了独特的视角，这不仅可以创建高活性的ORR位点，而且有望指导其他能量转换相关催化剂的制造。

Sp-hybridized Nitrogen as New Anchoring Sites of Iron Single Atoms to Boost the Oxygen Reduction Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202208238