虽然染料敏化金属氧化物(dye-sensitized metal oxides)是作为太阳能驱动Z-型水分解的析氢光催化剂的良好候选者,但由于不受控制的电荷重组反应,它们的太阳能转化为氢气(solar-to-hydrogen, STH)能量转换效率仍然很低。
基于此,日本东京工业大学Kazuhiko Maeda和美国宾夕法尼亚大学Thomas E. Mallouk(共同通讯作者)等人报道了一种用无定形三氧化二铝(Al2O3)和聚(苯乙烯磺酸盐)(PSS)对Ru染料敏化的Pt插层HCa2Nb3O10纳米片(Ru/Pt/HCa2Nb3O10)的改性,显著提高了整体水分解的STH效率。
在文中,作者利用Al2O3和PSS进一步改性Ru染料敏化铌酸盐纳米片,与PtOx/H-Cs-WO3 OER光催化剂和I3–/I–氧化还原穿梭结合,即使在模拟阳光的弱强度下,也可以用作高效的HER光催化剂。实验表明,在Ru染料敏化纳米片上发生了非常有效的反电子转移反应,从而导致整体水分解的STH能量转换效率较低。
对比使用未改性的Ru/Pt/HCa2Nb3O10的类似系统,一个因素约100,当PSS/Ru/Al2O3/Pt/HCa2Nb3O10纳米片与基于WO3的析氧(OER)光催化剂和I3–/I–氧化还原介质结合使用时,其整体水分解效率提高了约100倍。
此外,PSS/Ru/Al2O3/Pt/HCa2Nb3O10光催化剂在420 nm处获得了0.12%的最大STH和4.1%的表观量子产率(AQY),是目前已报道染料敏化水分解系统中最高值,可与传统的基于半导体的悬浮颗粒光催化剂系统媲美。
Surface-modified, dye-sensitized niobate nanosheets enabling an efficient solar-driven Z-scheme for overall water splitting. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.adc9115.
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adc9115.
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