纳米钯(Pd)基催化剂广泛用于由氢气(H2)和氧气(O2)直接合成过氧化氢(H2O2),但由于反应物O2和生成的H2O2均发生O-O键断裂,因此其选择性和产率仍然较差,这可能是O2在Pd纳米颗粒上的吸附构型不同导致的。基于此,北京工业大学陈戈教授、李洪义教授和庄春强副研究员(共同通讯作者)等人报道了一种具有高活性和选择性的单原子Pd催化剂(O-Pd/TiO2催化剂)。通过密度泛函理论(DFT)计算证明,O-O键断裂在单个Pd原子上受到显著抑制,O2更容易被活化形成*OOH,其是H2O2合成的关键中间体,同时关闭H2O2的降解。因此,O-Pd/TiO2催化剂具有高产率和选择性,是因为单原子Pd催化剂上O-O键解离和H2O2解离的高能垒。实验测试发现,优化后的0.1%O-Pd/TiO2催化剂的H2O2产率高达115 mol gPd-1 h-1,选择性高于99%,超过了已报道的Pd基催化剂的性能。此外,H2O2的浓度在一批中达到1.07 wt.%。该工作报道了单原子Pd催化剂在H2O2直接合成中的应用,并且将对后续直接合成H2O2的催化剂设计和未来相应的机理研究产生深远的影响。High activity and selectivity of single palladium atom for oxygen hydrogenation to H2O2. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32450-6.https://doi.org/10.1038/s41467-022-32450-6.