张凯/王海花等ACS Nano: 两相转变诱导的无定形金属磷化物实现快速可逆的碱金属离子存储

金属磷化物由于其高理论容量和电子电导率而成为碱金属离子电池有前景的负极材料之一。然而，它们在客体离子的重复插入/提取过程中遭受巨大的体积膨胀和元素偏析，导致结构恶化和容量快速衰减。

在此，南开大学张凯研究员、韩国高丽大学Yong-Mook Kang以及陕西科技大学王海花教授等人基于来自两种结晶对应物的元素组成调控，通过两相中间体策略构建了无定形Sn_0.5Ge_0.5P₃并应用于碱金属离子电池。

与结晶P基化合物不同，Sn_0.5Ge_0.5P₃的非晶结构有效地将循环过程中的体积变化从300%以上降低到 225%。短程阳离子和阴离子的有序分布确保了循环过程中每种元素的均匀分布，从而有助于持久的循环稳定性。此外，非晶材料的长程无序结构缩短了离子传输距离，有利于扩散动力学。

图1. 样品的钠存储电化学性能

受益于上述效果，在0.1 A g^-1下循环100次，无定形Sn_0.5Ge_0.5P₃仍提供1132 mAh g^-1的高钠存储容量。即使在2和10 A g^-1的高电流密度下，其容量仍分别达到666 和321 mAh g^-1。

作为储锂负极，Sn_0.5Ge_0.5P₃相比其结晶对应物同样也表现出更好的循环稳定性和倍率性能。值得注意的是，两相转变策略普遍适用于获得其他非晶金属磷化物，如GeP₂。这项工作为构建用于碱金属离子电池的高性能非晶负极材料提供了参考。

图2. 循环过程中结晶富Ge/富Sn相和非晶态Sn_0.5Ge_0.5P₃的结构演变示意图

Two-Phase Transition Induced Amorphous Metal Phosphides Enabling Rapid, Reversible Alkali-Metal Ion Storage, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04041

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张凯/王海花等ACS Nano: 两相转变诱导的无定形金属磷化物实现快速可逆的碱金属离子存储

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