王春生/范修林Chem. Soc. Rev.：锂电池高压电解液：进展与展望

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王春生/范修林Chem. Soc. Rev.：锂电池高压电解液：进展与展望
自锂离子电池（LIBs）问世以来，能量密度增加了两倍，这主要归功于电极容量的增加。现在，由于电解液的稳定性限制，过渡金属氧化物正极的容量正在接近极限。为进一步提高LIBs的能量密度，最有前景的策略是提高主流正极的截止电压或探索新型高容量和高压正极材料，以及采用Si/Si-C或锂金属代替石墨负极。
然而，商业碳酸乙烯酯(EC)基电解液的阳极稳定性相对较低，约为4.3 V vs. Li+/Li，无法承受高压正极。限制锂电池电化学性能的瓶颈已经转向适合下一代正极和Si/Si-C或锂金属负极的新型电解液组合物，因为电解液的抗氧化性和原位形成的正极电解质界面CEI）层和负极上的固体电解质界面(SEI)层严格控制着这些高压锂电池的电化学性能。
马里兰大学王春生、浙江大学范修林等人对新型高压电解液系统的最新进展、基本机理、科学挑战和设计策略进行了全面深入的综述，特别关注电解液的稳定性问题、电解液与电极之间的兼容性、相互作用和反应机理。最后，提出了与有效SEI/CEI层相关的高压电解液的新见解、有前景的方向和潜在解决方案，以激发革命性的下一代高压锂电池化学。
王春生/范修林Chem. Soc. Rev.：锂电池高压电解液：进展与展望
图1 可逆电池化学发展史
除了基本功能外，为高压和高能量电池设计的新型电解液应遵循以下两个关键原则：1）原位形成的SEI 应具有与高容量负极的最高界面能，这可以最大限度地减少锂化/脱锂循环过程中的SEI 损伤；2）原位形成的SEI/CEI应具有最低的电子电导率，这可以最大限度地减少电解液和电极之间的副反应。
王春生/范修林Chem. Soc. Rev.：锂电池高压电解液：进展与展望
图2 高压电池中不同电解液的电化学稳定性和电化学性能
此外，作者认为未来研究的关键课题主要包括：
1）为缩短合适电解液的开发周期，大数据库或AI是可能的解决方案之一；
2）需要事后、原位等分析手段来探测电解液和电极之间的界面反应，并耦合半电池和全电池的电化学性能；
3）下一代电解液的开发应考虑一些环境和安全问题；
4）开发具有可自我修复原位形成钝化层的电解液/质，以保证优异的电化学性能；
5）电动汽车电池中的新型电解液应具有更高的安全性、更宽的工作温度和电压范围以及更好的倍率性能。
王春生/范修林Chem. Soc. Rev.：锂电池高压电解液：进展与展望
图3 LCO正极和18650电池在电解液LiFSI-TEP + FEC-LiBOB中的电化学性能
High-voltage liquid electrolytes for Li batteries: progress and perspectives. Chemical Society Reviews 2021. DOI: 10.1039/d1cs00450f

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