郑洪河/黄云辉AM：电解液设计实现具有定制电极-电解质界面的高安全性和高性能硅负极

硅(Si)负极因具有高理论容量（4200 mAh g^-1）、合适的工作电压（< 0.4 V vs Li/Li⁺）和地球丰度方面有利于在锂离子电池中的应用。然而，随着循环会出现Si颗粒的大体积变化，引发固体电解质界面（SEI）的不断破裂/重新形成，从而导致快速的容量快速下降。

苏州大学郑洪河、同济大学黄云辉等人证明使用具有氟代碳酸乙烯酯（FEC）和草酸基二氟硼酸锂（LiDFOB）双添加剂的不可燃醚基电解液（LiFSI-DME/HFE）可以实现Si负极的优异循环性能。

通过形成富含氟(F)和硼(B)物质的高模量SEI，Si/Li电池的初始库仑效率高达 90.2%，同时每次循环的容量衰减率仅为0.0615% （200次循环后的放电容量为 2041.9 mAh g^-1）。

未改性Si负极与商用LiFePO₄（≈13.92 mg cm^-2）和 LiNi_0.5Mn_0.3Co_0.2O₂（≈17.9 mg cm^-2）正极配对的全电池在该电解液中进一步显示使用寿命分别延长至150和60次循环，这证明通过薄且富含F、B的正极电解质界面实现了优异的正极兼容性。这项工作为通过Si/电解质界面调节开发高性能硅基电池提供了一种易于扩展的方法。

图1 所设计电解液的可燃性和溶剂化结构表征

图2 Si/Li半电池的室温和高温电化学性能

Electrolyte Design Enabling a High-Safety and High-Performance Si Anode with a Tailored Electrode–Electrolyte Interphase. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202103178

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郑洪河/黄云辉AM：电解液设计实现具有定制电极-电解质界面的高安全性和高性能硅负极

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