​港理工/西安建大AFM: 破坏单原子Co位点的对称配位，实现高效HCOOH脱氢催化

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​港理工/西安建大AFM: 破坏单原子Co位点的对称配位，实现高效HCOOH脱氢催化调整金属单原子(SA)位点的不对称配位可以为优化催化剂的电子结构以实现高效催化提供新的机会，然而，实现这种可控设计仍然是一个巨大的挑战。基于此，香港理工大学黄勃龙和西安建筑科技大学姚尧、刘虎等将不对称P原子引入氮掺杂碳纳米线网络上的对称配位Co-N4 SA位点，形成独特的不对称配位Co-N4P SA，用于实现优异的甲酸(HCOOH)脱氢催化。
​港理工/西安建大AFM: 破坏单原子Co位点的对称配位，实现高效HCOOH脱氢催化
​港理工/西安建大AFM: 破坏单原子Co位点的对称配位，实现高效HCOOH脱氢催化
实验结果表明，Co原子由4个N原子和1个不对称P原子配位，形成独特的Co-N4P SA位点。Co-N4P SA位点表现出优异的HCOOH脱氢催化性能，在80 ℃时具有4285.6 mmol g-1 h-1的质量活性，分别是对称配位Co-N4 SA 位点、商业Pd/C和Pt/C的5.0倍、25.5倍和23.1倍。
此外，优化的Co-N4P SA的HCOOH脱氢表现出100%的选择性和出色的稳定性，其经过五次连续反应后，仍可以在HCOOH水溶液中保持初始选择性、活性和优异的分散性。
​港理工/西安建大AFM: 破坏单原子Co位点的对称配位，实现高效HCOOH脱氢催化
原位ATR-IR分析证明了在Co-N4P SA位点上产生单分子H2的机制(HCOOH*转化为HCOO*，HCOO*转化为CO2*)；理论计算进一步表明不对称P位点不仅可以大大促进HCOO*的C-H键断裂的同时也促进质子吸附以实现在Co-N4P SA位点快速生成H2。总的来说，这项工作为合理设计新的SA位点以实现高效催化HCOOH脱氢提供了指导。
Asymmetric Coordination of Single-Atom Co Sites Achieves Efficient Dehydrogenation Catalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207408

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