Angew：载流子动力学研究，揭示高效水分解光催化剂设计准则

太阳能驱动的光催化水分解是一种生产绿色氢气的可持续技术。在过去的几十年里，许多半导体光催化剂被开发出来来实现整体水裂解(OWS)。在实现光催化剂高太阳能-燃料(STF)效率方面存在两个关键挑战：一个是吸收波长范围的扩展，另一个是提高可用波长下的量子效率。最近，在铝掺杂钛酸锶(SrTiO₃: Al)光催化剂上实现了几乎100%的量子效率，这是采用Al掺杂的方法，通过消除天然阱态来抑制SrTiO₃: Al光催化剂中的体重组。

此外，由于不同晶面间功函数差异引起的各向异性电荷输运，光生电子和空穴被有效地分离。同时，通过选择性地将Rh/Cr₂O₃和CoOOH助催化剂分别沉积在富电子和富空穴面，快速提取电子和空穴，能够在不产生电荷积累的情况下进行HER和OER。因此，该模型光催化剂证明了实现100%量子效率的可行性，这可以为OWS光催化剂的设计提供了有效的指导。

基于此，电子科技大学李严波和日本信州大学Kazunari Domen等通过研究模型SrTiO₃: Al光催化剂的载流子动力学，揭示了其高量子效率的内在原因，并提出了高效水分解光催化剂的设计原理。

具体而言，通过利用光致发光(PL)光谱对Al掺杂/不掺杂SrTiO₃和SrTiO₃: Al光催化剂加/不修饰助催化剂的研究，研究人员发现在SrTiO₃: Al中，随着Al掺杂、表面带弯曲和Rh/Cr₂O₃与CoOOH共催化剂的位点选择性沉积，Ti³⁺重组中心被抑制，光生电子/空穴可以被空间分离并转移到不同的位点，并参与后续的氧化还原反应。

对SrTiO₃: Al的研究和分析表明，具有短内在载流子寿命的SrTiO₃: Al光催化剂能实现几乎100%的量子效率主要是因为其满足两个标准：1.通过消除深层陷阱状态抑制电荷重组；2.构建了一个有效的电荷提取机制。当满足这两个标准时，光生载流子可以有效地迁移到反应活性位点而不发生损失。

总的来说，该项工作为理解高效光催化剂中的光生载流子动力学提供了新的视角，并揭示了高效水分解光催化剂的设计原理，有助于加快太阳能转化为氢气的实际应用。

Criteria for efficient photocatalytic water splitting revealed by studying carrier dynamics in a model Al-doped SrTiO₃ photocatalyst. Angewandte Chemie International Edition, 2023.DOI: 10.1002/anie.202313537