汪淏田Nature Synthesis:具有可控原子和介孔结构的SACs的一般合成策略

汪淏田Nature Synthesis:具有可控原子和介孔结构的SACs的一般合成策略

在单原子催化剂(SACs)领域中,对金属单原子位点的控制得到了广泛的研究。然而,基质材料中介孔结构的精确控制却被忽视,介孔结构与质量扩散直接相关,可能在提供工业相关反应速率方面发挥主导作用。

基于此,莱斯大学汪淏田教授(通讯作者)等人报道了一种通用的SAC合成策略,该策略可以控制单原子位点的原子结构和碳载体的介孔结构,以优化催化性能。

汪淏田Nature Synthesis:具有可控原子和介孔结构的SACs的一般合成策略

在不同类型的硬模板的辅助下,作者制备了一系列M-SACs(M = Ni、Co、Mn、Zn、Cu、Sc和Fe)以及多元M-SACs,包括二元、三元、四元和多达七个不同的金属中心。更重要的是,通过调整硬模板的介孔结构,能够以三维(3D)或二维(2D)的方式控制碳基质中的质量扩散,从而控制催化剂的反应活性,尤其是在大反应速率下。

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作者利用相同Ni单原子位点上的电化学CO2还原反应(CO2RR)作为代表性反应,证明了Ni-SACs中的微观结构控制对其CO2RR性能在提供工业相关电流密度方面的显著影响。

因此,不同Ni-SACs上的CO法拉第效率(FE)在低电流密度(≤50 mA cm-2)下非常相似,但在350 mA cm-2的大电流密度下具有3D扩散通道的Ni-SACs保持了超过90%的CO FE,显著优于其他2D质量扩散Ni-SACs以及之前的报道。同一Ni单原子位点上CO2RR周转频率(TOF)值的差异可达6.6倍,表明SACs中的微观结构调整对其未来工业应用的重要性。

汪淏田Nature Synthesis:具有可控原子和介孔结构的SACs的一般合成策略

A general synthesis of single atom catalysts with controllable atomic and mesoporous structures. Nat. Synth., 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00129-x.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00129-x.

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