南科大卢周广Small Methods: 高性能钠离子电池用硬碳中的额外储钠位点

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南科大卢周广Small Methods: 高性能钠离子电池用硬碳中的额外储钠位点
硬碳是钠离子电池（SIB）的有前途的负极。然而，有限的储钠位点造成的低实际容量阻碍了它们的应用。吡啶N可以提供额外的钠存储位点，且在循环过程中具有稳定的C—N•和C—C•自由基，因此可以考虑在硬碳中引入吡啶N。
南科大卢周广Small Methods: 高性能钠离子电池用硬碳中的额外储钠位点
在此，南方科技大学卢周广教授等人制备了具有丰富且稳定的吡啶N诱导的超高自由基含量的3D超微孔硬碳，用于可充电SIB负极。超微孔 (<0.7 nm) 可以为Na离子插入提供扩散通道，并通过减少碳表面与电解质之间的接触来减缓固体电解质界面 (SEI) 膜的形成。
南科大卢周广Small Methods: 高性能钠离子电池用硬碳中的额外储钠位点
图1. 不同硬碳样品的电化学行为
正如预期的那样，具有额外储钠位点的硬碳在20 mA g-1时表现出434 mAh g-1 的高容量以及优异倍率性能（5 A g-1时容量为238 mAh g-1），且在5000次循环后的容量保持率高达98.7%。通过非原位电子顺磁共振技术、原位拉曼技术和密度泛函理论计算进一步探索了自由基诱导Na吸附机制。
结果表明，额外的储钠位点来自低电位下的静电相互作用。这项工作构建了额外自由基的钠离子存储模型，并提供了一种扩展策略来提高SIBs负极材料的电化学性能。
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图2. 具有自由基的硬碳的充放电机制
Extra Sodiation Sites in Hard Carbon for High Performance Sodium Ion Batteries, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100580

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