复旦/清华Chem：远程单原子活性位点间相互作用触发快速催化氧化

由于难以从不同的活性位点提取相关信息，因此了解多相催化中活性位点之间的相互作用面临着巨大的挑战。基于此，复旦大学唐幸福教授和清华大学李隽教授（共同通讯作者）等人报道了通过表明电子传导可以促进远距离活性位点的直接相互作用来解决上述问题的方案。

通过实验和密度泛函理论（DFT）计算表明，远程活性位点之间的电子穿梭是在Ag₁₊₁ⓔMnO₂上进行高效低温CO氧化的关键。只要能够实现电子传导，活性位点之间的相互作用可能普遍存在于金属粒子催化的反应中。实际上，负载的Au和Pt颗粒似乎也遵循CO氧化中的EDM，从它们的E_a值远小于相应负载的SACs。此外，这种金属颗粒介导的EDM可能也适用于单个金属颗粒（如Au和Pd）的液体表面氧化反应，其中直接检测到存储在单个Au颗粒中的离域电子。

事实上，具有金属特性的颗粒已被证明具有显着的高催化活性，意味着活性位点之间存在潜在的相互作用。作者在此提出的催化氧化反应中的EDM有助于从根本上理解活性位点及其相互作用，这在决定多相催化中的反应机制方面具有关键作用。当电子通信成为可能时，多相催化（包括纳米催化和单原子催化）中的单个活性位点似乎可以协同作用。

Interplay between remote single-atom active sites triggers speedy catalytic oxidation. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.07.002.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.07.002.