锂离子电池 (LIB) 在超低温 (-40 °C以下) 时的正常运行对于寒冷气候中的应用场景具有重要意义。然而,由于其缓慢的动力学和Li+在其框架中缓慢的固体扩散,它们的运行受到传统插层正极低容量的困扰。在此,苏州大学晏成林教授等人证明了非晶化是一种有效的促进阴极低温动力学的策略,它缓解了低温条件下致密晶格结构对离子输运的阻塞效应。作者通过关注不同缩合反应条件合成的共价结晶聚合物 (CCP) 和共价无定形聚合物 (CAP) 的低温行为,发现由于电荷传输阻抗降低和Li+扩散速率提高,获得的具有丰富吡嗪和羰基活性位点的CAP在-80 ℃时显示出非常出色的比容量 (141 mAh g-1),优于CCP(43.8 mAh g-1)。图1. 基于CAP或CCP的LIB电化学行为的动力学分析此外,在-60 °C下充放电500次循环后,CAP初始容量保持率为84.7%。分子动力学模拟表明,富含通道的非晶结构非常有利于锂离子在有机固体的间隙空间中快速扩散。这项工作表明,结晶正极的非晶化在低温条件下可以加速离子动力学,为开发低温(Low-T)电池提供了一种有效的策略。图2. 基于CAP或CCP的LIB在不同温度下的电化学性能Accelerating Ion Dynamics Under Cryogenic Conditions by the Amorphization of Crystalline Cathodes, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102634