JACS：准确预测用于Li-S电池的优化MXene正极催化剂

MXenes，二维过渡（2D）金属碳化物/氮化物，由于其多样化的氧化还原活性位点和快速的电子转移，已经显示出作为正极催化剂加速锂硫（Li-S）电池中多硫化物（LiPSs）转化的前景。然而，从成千上万的MXenes中有效地筛选出最佳的正极催化剂是具有挑战性的。

图1. 研究方法示意图

南京理工大学李爽、任杰、中科院长春应化所Wei Liu等通过建立一个模型，来研究影响不同MXene表面上限速硫还原反应（SRR）活性的复杂吸附物-基质相互作用来解决这个问题。

该模型能够快速、准确地探索用于Li-S电池的优化MXene正极催化剂。具体而言，作者以一类MXenes为例，通过结合不同的端点和次表层过渡金属，研究了表面位点的局部化学环境与Li-S电池正极限速步骤的反应活性之间的关系。

图2. 从Li₂S₂到Li₂S转化过程中三种可能的反应途径

研究发现，在LiPSs从Li₂S₂到Li₂S的转化过程中，表面端接和表面下过渡金属都有主导作用。考虑到终止物的p轨道能级和表面下过渡金属的电负性的影响，作者提出了一个简单而通用的限速SRR活性模型。

该模型的准确性通过比较DFT计算中吉布斯自由能差异的结果得到了证实。利用这个模型，这项工作筛选了Ti₂CS₂、Mo₂CS₂和W₂CS₂作为促进Li-S电池中LiPSs转换的潜在有前景的催化剂。

图3. 模型关系及DFT计算对比

Effective Screening Descriptor for MXenes to Enhance Sulfur Reduction in Lithium–Sulfur Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c01834