有机物的p型或n型氧化还原反应被用作可逆电极,以构建具有可持续和可调特性的下一代可充电池。然而,存储阳离子的n型有机物通常表现出低电位(< 0.8 V vs. Zn/Zn2+),而存储阴离子的p型有机物的容量有限(< 100 mAh g-1)。复旦大学王永刚等人通过使用实验和理论计算证明了一种同时含有n型和p型氧化还原部分的双(苯氨基)吩噻嗪碘化物(PTD-1),其表现出混合电荷存储机制(即低电位n/p型+高电位p型)。研究发现,在这种有机分子中n型和p型氧化还原位点的结合导致有趣和复杂的电荷存储过程(即,阴离子和阳离子依次存储),这与通常只能存储阴离子或阳离子而不是两者的传统无机电极材料大不相同。这种混合机制结合了n型和p型反应的优点,并弥补了彼此的缺点。图1 PTD-1在2M ZnSO4/H2O溶液中的电极反应机理因此,水系Zn//PTD-1全电池显示出高电压(例如,最大1.8 V或平均1.1 V)、高容量 188.24 mAh g-1(在40 mA g-1下实现)、长寿命(4000次)和类似超级电容器的高功率。这些结果为先进有机电极的设计提供了新的思路。图2 电化学性能Molecular Tailoring of n/p-type Phenothiazine Organic Scaffold for Zinc Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202106238