震撼来袭，2021上半年余桂华教授重要工作进展大盘点！

教授简介

余桂华，美国德克萨斯大学奥斯汀分校材料科学与工程系、机械工程系终身教授，英国皇家化学会和物理学会会士、美国科学促进会（AAAS）、美国化学会（ACS）、材料研究学会（MRS）、电化学学会（ECS）、矿物、金属与材料学会（TMS）成员。2003年本科毕业于中科大化学系，并获本科生最高奖“郭沫若奖学金”，2009年于哈佛大学获得博士学位，师从美国科学院院士和世界纳米领域著名科学家Charles Lieber教授，博士毕业后前往斯坦福大学从事博士后研究工作，师从鲍哲楠和崔屹教授，2012年加入德克萨斯大学奥斯汀分校从事科研工作至今。

曾获得/入选：美国TMS Brimacombe奖章（2021）、Blavatnik 国家奖（2021）、IAAM奖章（2021）、连续三年Web of Science高被引科学家（2018-2020）、IUPAC应用聚合物科学创新奖（2020）、世界顶尖科学家论坛杰出青年科学家（2020）、富兰克林杰出研究、教学和服务奖（2020）、IUPAC100周年青年化学家奖（2019）、纳米能源青年创新奖（2019）、美国化学会杰出青年科学家奖（2018）、美国化学会能源科技新兴领袖奖（2018）、美国能源部早期研究生涯奖（2018）、美国TMS早期职业研究员奖（2017）、Small青年研究员奖（2017）、斯隆研究奖（2016）、美国化学会ACS-PRF青年研究员奖（2015）、麻省理工评选的全球35位杰出青年创新人物（2014）、IUPAC青年化学家奖（全球最佳论文研究五名获奖者之一）（2010）等。

其研究重点是新型功能纳米材料的合理设计和合成，特别是有机和有机-无机杂化纳米材料，对其化学和物理性质的表征和探索，开发大规模组装和集成方法，以使其在能源、环境和可持续性方面具有重要的技术应用。已在Science、Nature、 Nat. Rev. Mater.、Nat. Mater.、Nat. Nanotech.、Nat. Commun.、Sci. Adv.、PNAS、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、Acc. Chem. Res.、Chem、Joule、JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Nano Lett.、ACS Nano、ACS Cent. Sci.、ACS Energy Lett.、Mater. Today、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等国际著名期刊上发表论文230多篇，被引42000多次，H指数108。目前担任ACS Mater. Lett.副主编，Chem、Cell Reports Physical Science、Chemical Society Reviews、ACS Central Science、Chemistry of Materials、Nature Scientific Reports、Energy Storage Materials、Nano Research、Science China Materials、Science China Chemistry、Batteries & Supercaps、Energy & Environmental Materials、Frontiers in Energy Research、PLOS ONE、Applied Nanoscience、Energies等期刊编委。

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下面笔者简单盘点了2021上半年余桂华教授的重要工作进展，以供大家参考！

Angew：氧化还原液流电池离子导电膜的化学和微观结构进展

对功率和能量进行解耦控制的氧化还原液流电池 (RFB) 被认为是最有前景的电网规模储能技术之一。然而，由于缺乏合适的离子导电膜，具有高往返效率、高倍率能力和长循环寿命的RFB在实际应用中的发展受到高度限制。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授等人在此全面回顾了RFB离子导电膜的最新进展。在分子水平上总结了最近报道的RFB膜的设计原理，重点是新的化学、新的微观结构和创新的制造策略。该领域近年来取得了很大进展，根据分离层的微观结构，膜主要分为致密型和多孔型。致密膜特别关注高分子材料的分子结构和化学，而多孔膜则侧重于化学、孔结构和制造策略的创新。这篇综述强调了在RFB膜中构建离子传输通道的合理设计，以实现高离子电导率、高选择性和长期稳定性。此外，还讨论了该领域的未来挑战和前景。

A Chemistry and Microstructure Perspective on Ion Conducting Membranes for Redox Flow Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202105619

EES：通过将钝化膜转变为固态电解质界面实现高性能镁金属电池

镁离子电池由于其高理论容量、相对较高的电位和镁含量丰富，被认为是锂离子电池有前景的替代品。然而，Mg²⁺的沉积/剥离与电解液的氧化稳定性之间的矛盾阻碍了镁离子电池在储能应用中的发展。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授等人设计了一种无定形MgO包裹的Zn骨架作为无负极镁电池的独特集流体，以允许在氧化稳定的电解液中进行可逆的Mg²⁺的沉积/剥离。六方Zn和MgO之间的显著晶格失配会引起位错，导致高度缺陷的界面相。该层表现为混合离子电子导体，在沉积时形成镁纳米颗粒。结合大比表面积，所提出的集流体显著改善了电荷转移动力学，并将 Mg²⁺沉积/剥离的电池阻抗降低为典型Mg金属的1/20。此外，与广为人知的钝化层（<10^-13 S cm^-1）相比，Mg²⁺的相间传导率提高了两个数量级（~10^-11 S cm^-1）。这种特殊设计使具有非腐蚀性电解液的Mg-Li混合电池表现出2.82 V vs. Mg/Mg²⁺的高工作电压和412.5 Wh kg^-1的能量密度。

High-performance magnesium metal batteries via switching the passivation film into a solid electrolyte interphase. Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/d1ee00614b

Small：用于太阳能水蒸发和海水淡化的碳材料

海水淡化被视为解决世界淡水短缺的有希望的解决方案。太阳能辅助海水淡化旨在克服当前海水淡化技术的高能耗，因为它使用丰富且可持续的太阳能作为唯一的能源输入。界面太阳能蒸汽发电（SVG）因其高能量转换效率、实施简单和高成本效益而引起了广泛的研究兴趣。在太阳能蒸发器的所有候选材料中，碳基材料因其固有的高太阳能吸收率、高度可调的结构、易于制备、成本低和地球资源丰富而脱颖而出。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授等人在这篇综述中，总结了用于开发界面SVG的碳基材料的最新进展。首先，简要介绍了界面SVG系统的基本设计原则。然后，强调了最近在碳基太阳能蒸发器方面的努力，从人造结构到仿生结构，重点关注它们的结构-功能关系。此外，还总结了设计防盐污渍淡化系统的策略。最后，阐述了碳基材料对太阳能蒸发技术的挑战和机遇。

Carbon Materials for Solar Water Evaporation and Desalination. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202007176

AM：基于液态金属的下一代高能量密度电池的设计原理及应用

对可再生能源需求的不断增加，加速了锂离子电池的研究，而能否采用高能量密度的锂和碱金属作为电池电极，在安全性方面仍存在激烈的争论。最近，一组在室温或接近室温下呈液相的低熔点金属和合金被报道用于电池应用，通过它们可以提高电池能量而不会出现明显的枝晶问题。除了无枝晶特征外，液态金属还可以基于独特的材料特性实现各种高能量密度电池设计。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授等人在这篇综述中，从机械、电化学和热力学方面提供了液态金属电池的设计原则。在了解理论基础的基础上，从工作机理、有效性评价、新颖应用等方面对目前报道的相关设计进行了总结和分析。最后还提供了最先进的液态金属电池发展和未来前景的概述，作为进一步研究探索的参考。

Design Principles and Applications of Next-Generation High-Energy-Density Batteries Based on Liquid Metals. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100052

AM：用于可扩展储能系统的高性能厚电极的基础认识到工程设计

对可再生能源不断增长的需求要求追求具有更高能量/功率输出的电池。厚电极设计被认为是高能电池的一种有前景的解决方案，因为它可以最大限度地减少设备级别的非活性材料比率。目前的大部分研究都集中在将电极厚度推到最大极限；然而，很少有人彻底分析电极厚度对电池级能量密度的影响以及能量和功率密度之间的平衡。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授、布鲁克海文国家实验室Esther S. Takeuchi教授等人提供了对电极厚度与其他关键设计参数（例如活性材料分数和电极孔隙率）的综合影响的实际评估，这些参数会影响Li-LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂（Li–NMC622) 和锂硫 (Li–S)两种模型电池系统的电池级能量/功率密度。基于最先进的锂电池，对关键研究目标进行了量化，以实现500 Wh kg^–1/800 Wh L^–1电池级能量密度，并阐述了同时提高能量/功率输出的策略。此外，在实现可扩展的高能/大功率能量存储系统方面，还突出了剩余的挑战。

From Fundamental Understanding to Engineering Design of High-Performance Thick Electrodes for Scalable Energy-Storage Systems. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202101275

Angew：混合电解液工程助力安全和宽温度氧化还原流电池

电解液是氧化还原液流电池(RFB)的重要组成部分，它决定了电池的电流容量、电位窗口和安全性，但水系和非水系电解液都有其固有的局限性。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授等人开发了概念验证的混合电解液化学，以实现安全和宽温RFB的设计。除了不可燃的特性外，混合电解液还继承了高电化学稳定性和宽工作温度范围。它具有2.5 V的电位窗口，并可在低温下保持高离子电导率。它还能使LiI实现>99.9 %的高库仑效率，并显示出超过800 次循环的长循环稳定性。此外，它使Zn/LiI RFBs在-20 °C下成功运行了150次循环，几乎没有容量损失。这项研究强调了混合电解液化学在宽温度范围内实现安全和高性能大规模储能系统的巨大潜力。

Hybrid Electrolyte Engineering Enables Safe and Wide-Temperature Redox Flow Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202102516

EES：一种单活性中心铁催化剂助力硝酸盐选择性合成氨

随着未来化肥和可再生能源行业的全球发展目标，通过经济和环境友好的技术追求可持续氨(NH₃)生产的必要性正在增长。硝酸盐还原电合成氨是环境氮污染治理和人工养分循环利用的重要途径。然而，很难通过竞争反应（例如析氢反应）调节高效和选择性氨生产的反应途径，特别是在水系条件下。

受独特且可调的局部电子结构的启发，美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授等人报道了一种铁基单原子催化剂。作者在此展示了一种聚合物-水凝胶策略，用于制备在碳上具有均匀原子分散的氮配位Fe位点。该催化剂的最大NH₃产率为 2.75 mg_NH3 h^-1 cm^-2（约 30 mol_NH3 h^-1 g_Fe^-1），法拉第效率接近100%。此外，在孤立原子状态下的催化性单个Fe位点显示出比金属Fe纳米粒子高12倍的转换频率。实验证据表明，单中心Fe会经历一个被硝酸盐占据的过渡中心，这会阻止水吸附作为本体催化剂通常存在的竞争反应。对局部结构的理论见解进一步有助于更好地理解和支持Fe单原子催化剂对NH₃的高选择性。

A single-site iron catalyst with preoccupied active centers that achieves selective ammonia electrosynthesis from nitrate. Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/d1ee00545f

AFM：通过水凝胶基膜蒸馏实现高产量和低成本太阳能水净化

作为一种环保手段，太阳能水净化在材料设计、系统工程和能源管理方面引起了广泛的研究兴趣。然而，低产水量和相对较高的成本从根本上限制了其实用潜力。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授、Fei Zhao博士、深圳大学赵辰阳教授等人开发了一种基于水凝胶的超薄膜 (HUM)，以协同协调促进蒸汽转移和太阳能驱动膜蒸馏的环境能量收集。蒸发前沿直接暴露在气流中，从根本上消除了温度极化引起的能耗。因此，输出流的湿度显着增加，蒸汽收集率上升到80%以上，并在没有任何能量回收和冷却附件的情况下，实现 2.4 kg m^–2 h^–1的高产水量。原材料成本为0.36美元 m^-2的HUM提供了约0.3-1.0美元 m^-3的具有竞争力的淡水生产潜在成本。这项工作展示了一种基于可持续能源的有前途的膜蒸馏策略，可用于分散式水净化和大规模水处理。

High-Yield and Low-Cost Solar Water Purification via Hydrogel-Based Membrane Distillation. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202101036

AM：高能量密度氧化还原液流电池有机共晶电解质的通用设计方法

凭借强大的分子相互作用，共晶电解质无需其他辅助溶剂即可提供高浓度的氧化还原活性材料，从而实现氧化还原液流电池(RFB)的高体积容量和能量密度。然而，揭示该系统的潜在机制至关重要，这无疑将有利于未来对高储能系统的研究。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授、苏州大学赵宇教授等人研究了有机共晶电解质(OEE)的一般形成机制，结果发现具有特定官能团的分子，如羰基 (C=O)、硝酰基自由基 (N=O•) 和甲氧基 (OCH₃)基团，可与碱金属氟化磺酰亚胺盐（尤其是双（三氟甲磺酰基）酰亚胺，TFSI）配位，从而形成OEE。分子设计进一步证明，氧化还原惰性的甲氧基官能化二茂铁衍生物将液体OEE保持在还原和氧化状态。在锂混合电池中，溶解度增加了三倍以上（二茂铁衍生物OEE 为 2.8 m），并且实际放电能量密度高达188 Wh L^-1（理论值的75%）。所建立的机制为开发高能量密度有机RFB提供了通过分子相互作用设计理想电解质的新方法。

General Design Methodology for Organic Eutectic Electrolytes toward High-Energy-Density Redox Flow Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202008560

AFM：具有多硫化物锚定和转化活性的Fe₃C/N共掺杂碳纳米盒助力Li-S电池

氧化还原动力学迟缓、穿梭效应、导电性差、硫体积变化大等限制了锂硫电池的实际应用。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授、大连理工大学贺高红教授、Xiangcun Li教授等人通过粉碎嵌在聚丙烯腈（PAN）纤维中的Fe₂O₃制备了一种由N掺杂碳纳米纤维连接的空心、多孔和项链状Fe₃C/N共掺杂碳纳米盒（Fe₃C/NC），其具有多硫化物锚定和催化转化活性，可用作多功能硫载体。实验和理论分析研究表明，纳米盒中均匀分布的Fe₃C和N单元可以显著抑制多硫化物穿梭效应。多硫化物（LiPSs）在放电过程中被催化转化为Li₂S。该过程依赖于通过N掺杂碳纳米纤维的快速电子转移和通过多孔纳米盒壳促进的Li⁺扩散。纳米盒结构提高了LiPSs的高硫负载和体积变化耐受性，并形成氧化还原反应的协同催化。结果，锂硫电池在1 C下循环240次后的高容量为645 mAh g⁻¹，在0.2 C和高硫负载为5 mg cm⁻²时循环100次后的高容量为712 mAh g⁻¹。

Pulverizing Fe₂O₃ Nanoparticles for Developing Fe₃C/N-Codoped Carbon Nanoboxes with Multiple Polysulfide Anchoring and Converting Activity in Li-S Batteries. Adv. Funct. Mater. 2021. DOI: 10.1002/adfm.202011249

EES：用于高性能储能系统的稳定有效的聚共晶电解质

固态聚合物电解质（SPE）是下一代固态碱金属电池现有液态电解质的有前途的替代品，具有更好的安全性和更高的性能。现有的SPE存在离子电导率低以及满足实际应用的化学成分有限的问题。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授、苏州大学赵宇教授等人报道了一类用于高性能储能应用的新型聚共晶电解质(PEE)。研究发现碱性双（三氟甲磺酰基）亚胺 (TFSI) 盐（LiTFSI、NaTFSI和KTFSI）与N-异丙基丙烯酰胺分子（聚合物前体）之间的相互作用在共晶电解质的形成和随后的聚合过程中起着重要作用。制备的PEE在室温下表现出1.3 × 10^-4 S cm^-1的高离子电导率和宽电化学窗口，在对称电池和全固态碱金属电池中均具有高容量和优异的稳定性。同时，当用作氧化还原液流电池的隔膜时，与商用Celgard隔膜（约95%）相比，改性隔膜显示出更高的电池库仑效率（接近99.9%）。这项工作的结果展示了PEE在高性能电能存储系统中的有效性和多功能性。

Polyeutectic-based stable and effective electrolytes for high-performance energy storage systems. Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/d0ee03100c

AFM：液态合金使固态电池具有共形电极-电解质界面

最近对固态碱金属电池的研究正在将能量密度的极限推向更高的水平。然而，固态电池的发展仍然受到许多内在限制的阻碍，其中固态电解质与金属负极之间的不相容性是引起广泛研究关注的关键问题。

美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授等人报道了一种具有固态聚合物电解质的液态Na-K合金碱离子电池，它在整个电池循环过程中提供了共形电极-电解质接触，以证明液态金属在高能量密度电池应用中的优越性。与固态电解质上的固态碱金属相比，液态金属负极在电学和物理上都观察到了大大增强的电极-电解质界面接触。基于液态金属电极的对称电池显示出比碱金属电极低得多的过电位和更好的循环性。结果，采用硫氰酸钠和铁氰化钾离子正极的全电池均实现了超过500次循环的优异循环性能、合理的容量衰减和良好的倍率性能。通过调整聚合物电解质中的盐类和填料种类，可以进一步提高液态金属对电解质的润湿性，提高离子电导率可以进一步提高这种设计的电池性能。

Liquid Alloy Enabled Solid-State Batteries for Conformal Electrode–Electrolyte Interfaces. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202010863

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震撼来袭，2021上半年余桂华教授重要工作进展大盘点！

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