上海硅酸盐研究所张涛Angew：表面配位界面稳定固态电池

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上海硅酸盐研究所张涛Angew：表面配位界面稳定固态电池
具有高机械强度和不燃性的固态电解质（SSE）在彻底解决液态电池的安全问题方面具有巨大潜力，但它们与电极之间的界面接触不良阻碍了其实际应用。
中科院上海硅酸盐研究所张涛等人研究了基于丁二腈(SCN)和聚丙烯腈(PAN)的腈基配位化学，以在 Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO) SSE表面构建化学键合的电解质/电极界面。
上海硅酸盐研究所张涛Angew：表面配位界面稳定固态电池
作者通过实验和密度泛函理论计算，详细地阐明了腈基与LLZTO的配位关系。基于腈基的配位竞争，在LLZTO电解质表面制备了具有稳定离子电导率（10-4 S cm-1）、高锂离子迁移率（0.66）以及可变形PAN改性的SCN电解质（PSE）界面相。
上海硅酸盐研究所张涛Angew：表面配位界面稳定固态电池
图1 PSE/LLZTO的聚合
一经应用于SSBs，PSE就赋予了电解质/电极界面低的界面电阻和强的结合力，因此在25℃下实现了95.6%的库仑效率，循环250次后容量保持在99%。
上海硅酸盐研究所张涛Angew：表面配位界面稳定固态电池
图2 固态电池的电化学性能
Surface Coordination Interphase Stabilizes Solid-State Battery. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202108050

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