Joule：固态电池合金负极循环过程中的应力演变

合金负极有望实现高能固态电池（SSB），但它们在充放电过程中的显著体积变化会导致全固态环境中的结构和机械退化。因此，了解合金负极固态电池中的材料演变和机械应力之间的关系至关重要。

美国佐治亚理工学院Matthew T. McDowell等人研究了含硅、锡和锑活性材料的复合负极以及银矿型电解质和LiNi0.33Mn0.33Co0.33O2正极的电池内的应力（堆压）演变。

作者证明，在充放电过程中，相对较大的（1–2 MPa）应力波动取决于复合材料的材料和性质。该电池设计中测量的单轴堆叠压力变化与SSB预期的其他电池设计相关，包括软包电池，因为SSB通常在施加单轴堆叠压力的情况下运行。

这里测得的应力变化是由于锂在负极材料中的偏摩尔体积很大，而由于NMC-111中锂的偏摩尔体积较低，正极的贡献很小。这些应力测量可以深入了解活性材料中的转变过程以及循环过程中电极结构的变形。

图1 电池内负极/LPSC/正极堆叠示意图

此外，还观察到颗粒大小对应力演化的影响，颗粒越小，应力越低。该研究表明，多种合金材料可用于在SSB中的复合电极中实现高容量，伴随而来的大体积变化会导致应力变化，这在设计这些系统时必须加以考虑。

SSE本身的机械性能和固态复合材料的结构在复合电极的变形和机械退化行为中起着重要作用，未来有必要研究这些问题。与锂金属相比，由于锂金属的高容量，人们对合金基负极的关注相对较少，但这项工作强调了合金材料用于稳定SSB的前景，并证明了控制这些材料的化学机械相互作用的必要性。

图2 合金负极循环前后的形貌

Stress evolution during cycling of alloy-anode solid-state batteries. Joule 2021. DOI: 10.1016/j.joule.2021.07.002

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