孙学良/Tsun-Kong/莫一飞AEM：由双卤素固体电解质实现的先进高压全固态锂离子电池

具有高负极（氧化）稳定性的固态电解质（SE）对于实现在高电压下运行的全固态锂离子电池（ASSLIB）至关重要。到目前为止，基于卤化物的SEs因其与正极的兼容性和高离子电导率而成为最有前途的候选者之一。然而，开发的氯化物和溴化物SE仍然表现出有限的电化学稳定性，不足以用于超高压操作。

基于此，加拿大西安大略大学孙学良、Tsun-Kong Sham教授与美国马里兰大学莫一飞教授等人合作设计了双卤素锂离子导体Li₃InCl_4.8F_1.2，F被证明可以选择性地占据固体超离子导体 (Li₃InCl₆) 中的特定晶格位点，以形成新的双卤素固体电解质 (DHSE)。随着F的掺入，Li₃InCl_4.8F_1.2固体电解质变得致密并保持超过10^-4 S cm^-1的室温离子电导率。此外，Li₃InCl_4.8F_1.2固体电解质表现出超过6 V（相对于 Li/Li⁺）的实用正极极限，这可以实现具有良好循环的高压 ASSLIB。

图1. 使用Li₃InCl_4.8F_1.2和Li₃InCl₆正极SE的全电池的电化学性能

结合光谱、计算和电化学表征，确定原位生成了富含F的钝化正极-电解质界面 (CEI)，从而扩大了Li₃InCl_4.8F_1.2固体电解质的电化学窗口并防止在正极发生有害的界面反应。这项工作为具有高氧化稳定性的快速锂离子导体提供了一种新的设计策略，并在高压 ASSLIBs中显示出巨大的应用潜力。

图2. 正极复合材料在循环后的同步加速器光谱分析

Advanced High-Voltage All-Solid-State Li-Ion Batteries Enabled by a Dual-Halogen Solid Electrolyte. Advanced Energy Materials. 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100836

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孙学良/Tsun-Kong/莫一飞AEM：由双卤素固体电解质实现的先进高压全固态锂离子电池

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